Probing the interplay between geometric and electronic structure in a two dimensional K TCNQ charge transfer network

(1)

warwick.ac.uk/lib-publications

Original citation:

Blowey, Phil J., Rochford, L. A. (Luke A.), Duncan, David A., Warr, Daniel, Lee, Tien-Lin, Woodruff, D. P. and Costantini, Giovanni. (2017) Probing the interplay between geometric

and electronic structure in a two-dimensional K-TCNQ charge transfer network. Faraday

Discussions

Permanent WRAP URL:

http://wrap.warwick.ac.uk/88656

Copyright and reuse:

The Warwick Research Archive Portal (WRAP) makes this work of researchers of the University of Warwick available open access under the following conditions.

This article is made available under the Creative Commons Attribution 3.0 (CC BY 3.0) license and may be reused according to the conditions of the license. For more details see:

http://creativecommons.org/licenses/by/3.0/

A note on versions:

The version presented here may differ from the published version or, version of record, if you wish to cite this item you are advised to consult the publisher’s version. Please see the ‘permanent WRAP url’ above for details on accessing the published version and note that access may require a subscription.

(2)

This is an Accepted Manuscript, which has been through the Royal Society of Chemistry peer review process and has been accepted for publication.

Accepted Manuscripts are published online shortly after

acceptance, before technical editing, formatting and proof reading. Using this free service, authors can make their results available to the community, in citable form, before we publish the edited article. We will replace this Accepted Manuscript with the edited and formatted Advance Article as soon as it is available.

You can find more information about Accepted Manuscripts in the

Information for Authors.

Please note that technical editing may introduce minor changes to the text and/or graphics, which may alter content. The journal’s standard Terms & Conditions and the Ethical guidelines still apply. In no event shall the Royal Society of Chemistry be held responsible for any errors or omissions in this Accepted Manuscript or any consequences arising from the use of any information it contains.

Accepted Manuscript

Faraday

Discussions

www.rsc.org/faraday_d

Faraday

Discussions

Royal Society of

Chemistry

This manuscript will be presented and discussed at a forthcoming Faraday Discussion meeting. All delegates can contribute to the discussion which will be included in the final volume.

Register now to attend!Full details of all upcoming meetings: http://rsc.li/fd-upcoming-meetings

This is an Accepted Manuscript, which has been through the Royal Society of Chemistry peer review process and has been accepted for publication.

Accepted Manuscripts are published online shortly after

acceptance, before technical editing, formatting and proof reading. Using this free service, authors can make their results available to the community, in citable form, before we publish the edited article. We will replace this Accepted Manuscript with the edited and formatted Advance Article as soon as it is available.

You can find more information about Accepted Manuscripts in the

Information for Authors.

Please note that technical editing may introduce minor changes to the text and/or graphics, which may alter content. The journal’s standard Terms & Conditions and the Ethical guidelines still apply. In no event shall the Royal Society of Chemistry be held responsible for any errors or omissions in this Accepted Manuscript or any consequences arising from the use of any information it contains.

Accepted Manuscript

(3)

í

W

Œ} ]vP šZ ]vš Œ‰o Ç

šÁ

v P }u šŒ]

v

o

šŒ}v] •šŒµ šµŒ ]v

šÁ}

r

]u v•]}v o

<

r

d EY

Z ŒP šŒ v•( Œ v šÁ}Œl

WX:X o}Á ÇUU _>_{X X}_Z_{} Z(}Œ} _UU• _{X X} _µv _v_U _{X X}_t _ŒŒ_U _d_Xr_>_X_> _U _X_W_X_t_{}} Œµ((}_U _v _'_X _{}•š vš]v]}

• ‰ Œšu vš }(WZÇ•] •Uhv]À Œ•]šÇ }(t ŒÁ] lU }À všŒÇU sð ó >Uh<X

• ] u}v >]PZš^}µŒ U, ŒÁ oo^ ] v v /vv}À š]}v u‰µ•U ] }šUKyíí ìYyUh<X • ‰ Œšu vš }( Z u]•šŒÇUhv]À Œ•]šÇ }(t ŒÁ] lU }À všŒÇU sð ó >Uh<X

•_{‰Œ • vš} _{Œ ••}_W_^ _{Z}}o }( Z u]•šŒÇ}_U_h_{v]À Œ•]šÇ }( ]Œu]vPZ u}_U _{]Œu]vPZ u}_{U íñ î}_dd_U_h<_X

•šŒ š

^ vv]vP šµvv oo]vP u] Œ}• }‰Ç~^dD•Uo}Á v ŒPÇ o šŒ}v ]((Œ š]}v~> •UµošŒ À]}o š v •}(šyr

Œ Ç ‰Z}š} o šŒ}v •‰ šŒ}• }‰Ç~hW^ v ^yW^•Z À v µ• š} Z Œ š Œ]• šZ (}Œu š]}v }(

} •}Œ‰š]}v ‰Z • }( d EY v < }v P~ííí•U ÁZ]o šZ v}Œu o ]v ] vš yrŒ Ç •š v ]vP Á À •

~E/y^t•š Zv]‹µ Z • v µ• š} } š ]v ‹µ vš]š š]À •šŒµ šµŒ o ]v(}Œu š]}vX ^dD v > •Z}Á

v }Œ Œ ]v }uu v•µŒ š ‰Z • ]• (}Œu ]v ÁZ] Z šZ < š}u• Œ •µŒŒ}µv Ç (}µŒ d EY

u}o µo • ]v ZÁ]v u]oo[ u}š](U Z Œ š Œ]•š] }( }šZ Œ u š old EY ‰Z • •U]v ÁZ] Z šZ v}u]v o

d EYW<•š}] Z]}u šŒÇ ]•íWíXhW^ v ^yW^ š ]v ] š šZ d EY]• ]v v P š]À oÇr Z ŒP •š š X

E/y^t Œ •µoš• •Z}Á šZ š šZ Œ }v }Œ }( šZ d EY ]• •• vš] ooÇ ‰o v Œ š Z ]PZš }À šZ

P~ííí••µŒ( o}• oÇ •]u]o Œ š} šZ š (}µv Á]šZ}µš } •}Œ <X/v šZ ‰Œ • v }(d EYšZ Z ]PZš

}( šZ <]}v• }À šZ •µŒ( ]• •]Pv](] všoÇ o ŒP Œ šZ v }v o v P~ííí•U v šZ ]}v• } µ‰Ç •]š •

}À ZZ}o •[]v šZ d EYv šÁ}ŒlXE/y^t š o•} •Z}Á šZ š šZ E š}u• ]v šZ u}o µo • uµ•š

} µ‰Ç •]š • Á]šZ š o •š šÁ} ](( Œ vš Z ]PZš• }À šZ •µŒ( UÁZ] Z v Œ }v ]o Ç š]oš }Œ

šÁ]•š }( šZ d EYu}o µo •U Œ} oÇ •]u]o Œ š} šZ P }u šŒÇ šZ š } µŒ• ]v µold EYl< ŒÇ•š o•X

/všŒ} µ š]}v

dZ µ• }( šZ]v u}o µo Œ (]ou• ]v }ŒP v] o šŒ}v] À] •~K ••Z • ššŒ š •]Pv](] vš u}µvš

}( ]vš Œ •š ]v Œ vš Ç Œ•U}(( Œ]vP o}Ár }•šUšŒ v•‰ Œ všU(o Æ] o v o]PZšrÁ ]PZš oš Œv š]À š}

šÇ‰] o ]v}ŒP v] • u] }v µ š}Œ À] •XíUî _{ošZ}µPZ šZ •} _À] _{• Z À} _oŒ _{Ç •} _{v •}u}

}uu Œ ] o •µ ••U (µŒšZ Œ }‰š]u]• š]}v ]• Œ ‹µ]Œ š} u š šZ u v • }( µŒŒ vš o šŒ}v]

‰‰o] š]}v•XdZ ‰ Œ(}Œu v }(K • ]• Z]PZoÇ ‰ v vš }v šZ ]vš Œ( ] o v ŒPÇro À o o]Pvu všU

‰ Œš] µo ŒoÇ šÁ v šZ u š oo] o šŒ} • v šZ š]À }ŒP v] u š Œ] oU • šZ]• (]v • šZ Z ]PZš

}( šZ ŒŒ] Œ (}Œ šZ šŒ v•‰}Œš }( Z ŒP ŒŒ] Œ•XïUð _{}v• ‹µ všoÇ}_U_{šZ }À Œ oo ((] ] v Ç }(} _À]

Faraday

Discussions

Accepted

Manuscript

Open Access Article. Published on 31 March 2017. Downloaded on 30/06/2017 14:32:49.

This article is licensed under a

(4)

î

v ]u‰Œ}À Ç }‰š]u]•]vP šZ v ŒPÇro À o o]Pvu vš Œ}•• šZ]• u š or}ŒP v] ]vš Œ( XKv

}uu}v ‰‰Œ} Z š} Z] À šZ]• ]• š} ]vš Œ( ] o o Ç Œ• •]Pv š} šµv šZ o} o o šŒ}•š š]

]‰}o v šZµ• šZ Œ o š]À v ŒPÇ }( šZ (Œ}vš] Œ u}o µo Œ }Œ ]š o• Á]šZ Œ •‰ š š} šZ o šŒ}

& Œu] o À oX/v šZ • }( }ŒP v] ‰Z}š}À}oš ] À] •UµošŒ ršZ]v (]ou• }( o šŒ}vr ((]v u š Œ] o v

µ• • Z}o r ÆšŒ š]}v o Ç Œ š} Œ ]• šZ Á}Œl (µv š]}v }( šZ u š o o šŒ} v Œ µ šZ

ŒŒ] Œ (}Œ Z ŒP šŒ v•‰}Œš Œ}•• šZ u š or}ŒP v] ]vš Œ( Xñrô_d_{Z]• Z}o} _r _ÆšŒ _{š]}v o Ç Œ •Z}µo}

• šZ]v • ‰}••] o U • šZ] l Œ o Ç Œ u Ç ]š• o( Z]v Œ Z ŒP šŒ v•( Œ Œ}•• šZ ]vš Œ( U v ] ooÇ

Á}µo o•} oo}Á šZ Á}Œl (µv š]}v •Z](š š} šµv š} oo}Á šZ Z}o r ÆšŒ š]}v o Ç Œ š} }‰š]u]•

(}Œ šZ ‰ Œš] µo Œ o šŒ} v š]À u š Œ] o ]v šZ À] Xñ_Z _všoÇ_U _{Z ŒP} _r_{šŒ v•( Œ v šÁ}Œl•}_U

}v•]•š]vP }( •u oo u}o µo Œ o šŒ}v ‰š}Œ• v }v}Œ•UZ À o•} v ] vš](] • ‰Œ}u]•]vP

v ] š • (}Œ µ• • Z}o r ÆšŒ š]}v o Ç Œ•Xõríî _d_{Z •} _{Z ŒP} _r_{šŒ v•( Œ v šÁ}Œl• }(( Œ šZ} _{À vš P}

}( šµv o o šŒ}v] ‰Œ}‰ Œš] • šZŒ}µPZ •ÇvšZ š] Z u] o u} ](] š]}v }( šZ o šŒ}v }v}Œ• v

‰š}Œ•XííUíî _&_{µŒšZ Œu}Œ} _U _{•µ Z} _{Z ŒP} _r_{šŒ v•( Œ} _{v šÁ}Œl•} _(}Œu _}Œ _Œ _{o Ç Œ•} _šZŒ}µPZ

•µ‰Œ u}o µo Œ • o(r •• u oÇUÁZ] Z ]• v (( š]À u šZ} (}Œ ( Œ] š]vP v v}• o •šŒµ šµŒ •Xíï_/_š

Z • o•} v •µPP •š šZ š šZŒ}µPZ šZ]• ‰‰Œ} ZU šµv o Z}o r ÆšŒ š]}v o Ç Œ• šZ š Z À

šZ] lv •• }( }voÇ •]vPo u}o µo Œ o Ç Œ~šZµ• u]v]u]•]vP šZ Z]v Œ v }v Z ŒP ŒŒ] Œ šŒ v•‰}Œš

Œ}•• šZ ]vš Œ( • }µo Œ o]•š] ‰}••] ]o]šÇXíî_K_v _{Æ u‰o }( šZ]• ]• šZ šÁ}}_r _{]u v•]}v o}_{~î •}

v šÁ}Œl• šZ š Œ (}Œu šÁ v šZ •šŒ}vP o šŒ}v ‰š}Œ u}o µo š šŒ Ç v}‹µ]v} ]u šZ v

~d EY• v ol o] u š o•XííUíî

^ vv]vP šµvv oo]vP u] Œ}• }‰Ç ~^dD• •šµ ] • •Z}Á šZ š d EYu}o µo • }r •}Œ Á]šZ ol o]

u š o• •• u o ]vš} •š o v Á oor (]v u š or}ŒP v] •šŒµ šµŒ •X^šŒµ šµŒ • } • ŒÀ (}Œ •r

d EY v šÁ}Œl• }v P~íìì•íí _v _(}Œ _>_]_{rd EY} _v _E _{rd EY} _{v šÁ}Œl• }v} _µ_~ííí•íðUíñ _Œ _oo

Z Œ š Œ]• Ç }uu}vZÁ]v u]oo[u}š]( ]v ÁZ] Z všŒ o ol o] u š o ]}v ]• }µv š} (}µŒd EY

u}o µo •X v•]šÇ (µv š]}v o šZ }ŒÇ~ &d• o µo š]}v• ‰ Œ(}Œu (}Œ šZ •rd EYl P~íìì••Ç•š u

]v ] š šZ š šZ ol o] u š o ]}v• ‰o Ç µ o Œ}o U }šZ ]Œ š]vP šZ • o(r •• u oÇ }( šZ u}o µo •

šZŒ}µPZ ]}v] }v ]vP v Z À]vP •]Pv](] vš ]u‰ š }v šZ o šŒ}v] ‰Œ}‰ Œš] • }( šZ •µŒ( XííUíî

dZ Z]PZ o šŒ}v ((]v]šÇ }(d EYu}o µo • u v• šZ š šZ Ç }u Z ŒP }v u š oo] •µ •šŒ š •U

v šZ }u ]v š]}v }( šZ Z ŒP u}o µo • v šZ ]Œ ]u P Z ŒP • ]v šZ u š oo] •µ •šŒ š

Œ š • Œ o š]À oÇ •šŒ}vP ]‰}o u}u vš• ‰ Œ‰ v ] µo Œ š} šZ •µŒ( XdZ uµšµ o Œ ‰µo•]}v }( šZ •

]‰}o • u]PZš Æ‰ š š} •µ‰‰Œ •• • o(r •• u oÇU µš šZ ]š]}v }( u š oo] š}u•íòríô_t_]v

‰ Œš] µo Œ ol o] š}u•ííUíðUíñ_t_{‰Œ} µ} _{• •šŒ}vP ]‰}o • }( }‰‰}•]š ‰}o Œ]šÇ}_U_•š _{]o]•]vP šZ u š o}_r

}ŒP v] v šÁ}Œl•U v o•} Œ µ ]vP šZ Á}Œl (µv š]}v ]v Œ • µ• Ç šZ v P š]À oÇ Z ŒP

d EY u}o µo • ]v ]•}o š]}vX Kv •µŒ‰Œ]•]vP ( šµŒ }( šZ v šÁ}Œl •šŒµ šµŒ ‰Œ ] š Ç &d

o µo š]}v• ]• šZ š •‰]š šZ ol o] ]}v• } µ‰Ç]vPZ‰}Œ •[}ŒZZ}o •[]v šZ u}o µo Œ •• u oÇ šZ š

Faraday

Discussions

Accepted

Manuscript

(5)

ï

Œ o ŒP v}µPZ š} }u(}Œš oÇ }uu} š šZ u ]v }‰o v Œ }v ]vP ŒŒ vP u všUšZ Ç } µ‰Ç

•]š • }À šZ u}o µo Œ ‰o v Xíî_d_{Z]• ((} _{š Z •} _{v Œ š]}v o]•} _• _{]vP µ š} šZ o ŒP Œ ‰}•]š]À}

]‰}o u}u vš šZ š Œ]• • (Œ}u šZ ]v Œ • Z ]PZš }( šZ ol o] u š o ]}v }À šZ •µŒ( UÁZ] Z

•š ]o]• • šZ v P š]À u}o µo Œ ]‰}o • u}Œ (( š]À oÇXíî_d_Z _&d _{o µo š]}v• šZ Œ (}Œ ‰Œ} _{] š}

Œ šZ Œ ]vš Œ •š]vP Œ •µoš ]v ] š]vP o}• Œ o š]}v•Z]‰ šÁ v šZ Z ]PZš }( šZ ol o] u š o ]}v

}À šZ •µ •šŒ š U v šZ o šŒ}v] ‰Œ}‰ Œš] • }( šZ •µŒ( X

^} ( Œ šZ Œ Z À v v} Æ‰ Œ]u vš o ‹µ vš]š š]À •šŒµ šµŒ o •šµ ] • }( šZ]• ‰Z v}u v}vU ošZ}µPZ

}µŒ Œ vš •šŒµ šµŒ o ]vÀ •š]P š]}v }(d EY}v P~ííí•Z • •Z}Áv o Œ À] v (}Œ šZ •š ]o]•]vP

(( š }( P š}u• ]v šZ u}o µo Œ • o(r •• u oÇXíõ _, _Œ _U_{Á Œ ‰}Œš }v} _•]Pv](] _{vš Æš v•]}v }(}

šZ]• Á}Œl š} ]vÀ •š]P š šZ •šŒµ šµŒ (}Œu Ç } •}Œ‰š]}v }(d EY v ‰}š ••]µu~<•}v P~ííí•U

µ•]vP }u ]v š]}v }( š Zv]‹µ • š} ‰Œ} šZ ]vš Œ‰o Ç šÁ v šZ •}Œ‰š]}v •šŒµ šµŒ v šZ

o šŒ}v] ‰Œ}‰ Œš] • }( šZ •µŒ( X^dD v o}Á v ŒPÇ o šŒ}v ]((Œ š]}v~> •Á Œ µ• š}

š Œu]v šZ u}o µo Œ }Œ Œ]vPUš} } š ]v ‰Œ ]• •µŒ( µv]š u •Z ]u v•]}v• v š} • Œš ]v

ÁZ šZ Œ šZ u}o µo Œ }À Œo Ç Œ ]• }uu v•µŒ š Á]šZ Œ •‰ š š} šZ µv ŒoÇ]vP •µ •šŒ š X^}(šyr

Œ Ç v µošŒ À]}o š ‰Z}š} o šŒ}v •‰ šŒ}• }‰Ç~^yW^UhW^•‰Œ}À] }u‰o u vš ŒÇ ]v(}Œu š]}v }v

šZ }u‰}•]š]}v v Z u] o v o šŒ}v] ‰Œ}‰ Œš] • }( šZ •µŒ( X D}•š •]Pv](] všoÇUÁ Z À

o•} µ• šZ v}Œu o ]v ] vš yrŒ Ç •š v ]vP Á À š Zv]‹µ ~E/y^t•U š} } š ]v ‹µ vš]š š]À

•šŒµ šµŒ o ]v(}Œu š]}vU v •‰ ](] ooÇ š} š Œu]v šZ Z ]PZš }( šZ }v•š]šµ vš š}u• Á]šZ]v šZ

ol o]ru}o µo v šÁ}Œl }À šZ µv ŒoÇ]vP •µŒ( X

D šZ} •

oo Z Œ š Œ]• š]}v Æ‰ Œ]u vš• ]v šZ]• Á}Œl Á Œ }v µ š š Œ}}urš u‰ Œ šµŒ µv Œ µošŒ rZ]PZ

À µµu~h,s• }v ]š]}v•X^dDu •µŒ u vš• Á Œ ‰ Œ(}Œu ]v vh,s•Ç•š u š šZ hv]À Œ•]šÇ }(

t ŒÁ] l v E/y^tU^yW^ v hW^ Æ‰ Œ]u vš• Á Œ ‰ Œ(}Œu ]v šZ h,s v r•š š]}v ]v•š oo }v

uo]v /ìõ}( šZ ] u}v >]PZš^}µŒ •š}Œ P Œ]vPXdZ]• uo]v ]• ‹µ]‰‰ Á]šZ }šZ ŒÇ•š o

u}v} ZŒ}u š}Œ š} ‰Œ}À] šZ ZZ Œ [yrŒ Ç• v š} ‰ Œ(}Œu šZ E/y^t Æ‰ Œ]u vš• v PŒ Ì]vP

]v ] v ‰o v PŒ š]vP u}v} ZŒ}u š}Œ ‰Œ}À] ]vP •}(šyrŒ Ç• š} ‰ Œ(}Œu Z]PZrŒ •}oµš]}v^yW^X>

‰ šš Œv• Á Œ Œ }Œ }šZ š t ŒÁ] l v š ] u}v U ‰Œ}À] ]vP Œ}••rŒ ( Œ v (}Œ šZ

‰Œ ‰ Œ š]}v }( }u‰ Œ o • u‰o • ]v }šZh,s Z u Œ•X>}Á µŒŒ vš> }‰š] • Á Œ µ• ]v }šZ

h,s•Ç•š u•~t ŒÁ] lWKu] Œ}v^W d > U/ìõWK / >ôìì/ZrD W > •š} À}] u u P

š} šZ u}o µo Œ }À Œo Ç ŒX> ‰ šš Œv •]uµo š]}v• Á Œ } š ]v µ•]vP> ‰ š •}(šÁ Œ Xîì _•]vPo

ŒÇ•š o P~ííí••µ •šŒ š ~ µšš]vP ‰Œ ]•]}v }(ìXí£•Á • ‰Œ ‰ Œ ]v •]šµµ•]vP Ç o • }( •‰µšš Œ]vP Á]šZ

íl s Œ=_{]}v• (}Œ}

ïìu]vµš • (}oo}Á Ç vv o]vP š}_añìì £ (}Œ v}šZ Œïìu]vµš •XdZ • u‰o

Faraday

Discussions

Accepted

Manuscript

(6)

ð

š u‰ Œ šµŒ Á • u •µŒ ]v ]Œ šoÇ Ç šZ Œu} }µ‰o ]v }vš š Á]šZ šZ • u‰o ‰o š }vš} ÁZ] Z

šZ ŒÇ•š o Á • u}µvš X^dD]u P • Á Œ Œ }Œ š u ] vš š u‰ Œ šµŒ ]v }v•š vš µŒŒ vš

u} µ•]vP o šŒ} Z u] ooÇ š Z ‰}oÇ ŒÇ•š oo]v šµvP•š v š]‰•X oo ^dD ]u P • Á Œ ‰o v

}ŒŒ š v (o šš v µ•]vP šZ }‰ v •}µŒ ]u P r‰Œ} ••]vP •}(šÁ Œ 'ÁÇ ]}vXîí

dZ E/y^tš Zv]‹µ îîUîï _{Æ‰o}]š• šZ} _yr_{Œ Ç •š v ]vP Á À (}Œu} _{Ç šZ ]vš Œ( Œ v} _{}( ]v ]} _{vš v}

• šš Œ yrŒ Ç• š Œ PP }v ]š]}vXdZ •šŒ}vP l• šš Œ]vP }µš }( šZ ŒÇ•š o o • š} (]v]š

Æš]v š]}v o vPšZ }( šZ yrŒ Ç• v }v• ‹µ všoÇ š} šZ •šŒ}vP Œ (o š]À]šÇ Æ]•š]vP ]v (]v]š Œ vP }(

]v ] všyrŒ Ç v ŒP] •Xt]šZ]v šZ]• Œ vP šZ •š v ]vP Á À UÁZ] Z Z • ‰ Œ]} ] ]šÇ ]v ]vš v•]šÇ ‹µ o

š} šZ š }( šZ • šš Œ]vP ‰o v •U•Z](š• ]v ‰Z • Œ o š]À š} šZ • šš Œ]vP ‰o v • ]v •Ç•š u š] ( •Z]}vX

D}v]š}Œ]vP šZ yrŒ Ç •}Œ‰š]}v š š}u• ]uu Œ• ]v šZ •š v ]vP Á À ~Á]šZ]v }Œ }À šZ ŒÇ•š o•

šZŒ}µPZ šZ]• ‰Z}š}v v ŒPÇ Œ vP UšZµ• ‰Œ}À] • ‰Œ}(]o Z Œ š Œ]•š] }( šZ Z ]PZš }( šZ •}Œ ]vP

š}u• }À šZ • šš Œ]vP ‰o v •X/v šZ ‰Œ • vš • UšZ yrŒ Ç •}Œ‰š]}v š šZ v E š}u• }(

d EYU • Á oo • šZ }r •}Œ < š}u•U Á • u}v]š}Œ U ÁZ]o•š •Á ‰]vP šZ ‰Z}š}v v ŒPÇ

šZŒ}µPZ šZ ~ííí• Œ PP }v ]š]}v š v Œrv}Œu o ]v ] v š} šZ •µŒ( U Ç u •µŒ]vP šZ ]vš v•]šÇ

}( šZ í•U Eí• v < î‰ ‰Z}š} o šŒ}v •‰ šŒ U }oo š µ•]vP s' ^ ] vš tðììì, yW ^

Z u]•‰Z Œ] o o šŒ}v v oÇ• Œ ~ vPµo Œ ‰š v Œ vP F _ïì£•u}µvš šõì£ š} šZ ]v ] vš

‰Z}š}v uXdZ E/y^t •}Œ‰š]}v ‰Œ}(]o • Á Œ }ŒŒ š (}Œ v}vr ]‰}o Œ (( š• ]v šZ vPµo Œ

]•šŒ] µš]}v }( šZ ‰Z}š} u]••]}vUÀ oµ • (}Œ šZ lÁ Œ r(}ŒÁ Œ •Çuu šŒÇ ‰ Œ u š ŒYîð _]vP

} š ]v (Œ}u šZ }ŒÇr • }u‰µš š]}v• }( šZ vPµo Œ ]•šŒ] µš]}v ‰ Œ u š Œ•Xîñ_hW_•‰ _{šŒ Á Œ}

Œ }Œ µ•]vP u}v} ZŒ}u š , r/r•}µŒ ~ZÀAîíXîï s•UÁ}Œl (µv š]}v• ]vP š Œu]v µ•]vP

• u‰o ] • }( îXììs]v }Œ Œ š} u •µŒ šZ • }v ŒÇ o šŒ}v µšr}((X

d EY ‰}Á Œ ~õô9 _‰µŒ _V ^_]Pu _{o Œ] Z}_•_{Á • šŒ]‰oÇ ‰µŒ](]} _{Ç šZ Œu o PŒ} _{] vš •µ o]u š]}v v}

šZ}Œ}µPZoÇ P •• (}Œ ]vP ‰}•]š }vš} šZ P~ííí••µ •šŒ š (Œ}u v }ŒP v] u}o µo Œ

u ‰}•]š]}v •}µŒ š v }‰ Œ š]vP š u‰ Œ šµŒ }(ðìì<X<Á • ‰}•]š À] Œ •]•š]À Z š]vP

}( v^ ^ ol o] u š o ]•‰ v• Œ µ•]vP µŒŒ vš }(òXï XdZ <rd EYv šÁ}Œl• Á Œ ‰Œ ‰ Œ ]v •]šµ

Ç (]Œ•š ‰}•]š]vP v}u]v ooÇ • šµŒ š •]vPo o Ç Œ~ (]v Z Œ •_aíu}v}o Ç Œ~D>••}(d EY

}vš} P~ííí• v ‰}•š vv o]vP šZ •µ •šŒ š š}ññì<š} Ç] o •µ ru}v}o Ç Œ •}Œ‰š]}v ‰Z • Xíõ

<Á • šZ v ‰}•]š }vš} šZ]• o Ç Œ (}Œ vv o]vP šZ • u‰o š}ðóì<X

Faraday

Discussions

Accepted

Manuscript

(7)

ñ

Z •µoš•

^dDU> v ‰Z}š} u]••]}v Z Œ š Œ]• š]}v

&]PµŒ í td EY }r ‰}•]š Á]šZ<}v P~ííí• t ~ •Z ‰Œ • vš š]À ^dD]u P •Z}Á]vP v }Œ Œ

}u ]vd EYu}o µo • ŒŒ vP ]vš} Á]v u]ooro]l •šŒµ šµŒ •~s• u‰AìXísU/Aíóñ‰ UÁZ]š ŒŒ}Á•

]v ] š šZ •µ •šŒ š _Dííì_E ]Œ š]}v••X /v• šW Æ‰ v Œ P]}v }( šZ ]u P Á]šZ •µ‰ Œ]u‰}•

• o u}o µo Œ u} o• v < š}u• v šZ }À Œo Ç Œ µv]š u •Z ]v ] š X ~ •^dD]u P •Z}Á]vP

oš Œv š]À }všŒ •š Á]šZ Œ]PZš ‰Œ}šŒµ•]}v•U ]vš Œ‰Œ š š} < š}u•U À]•] o šÁ v d EY

u}o µo •~s• u‰A íXñsU/Aïìì‰ UÁZ]š ŒŒ}Á• ]v ] š šZ •µ •šŒ š DííìE ]Œ š]}v••X ~ •>

‰ šš Œv Œ }Œ š l]v š] v ŒPÇ }(íðXñ sÁ]šZ šÁ} •µ •šŒ š _DîííE ]Œ š]}v• •Z}Áv • ÁZ]š

ŒŒ}Á•X ~ •> ‰ šš Œv Œ }Œ š l]v š] v ŒPÇ }(îïXñ sÁ]šZ šÁ} •µ •šŒ š _DîííE ]Œ š]}v•

•Z}Áv • ÁZ]š ŒŒ}Á•X ~ •^]uµo š > ‰ šš Œv Œ]À (Œ}u šZ ^dDu •µŒ µv]š u •Z Á]šZ

u• }Œ]P]v š]vP (Œ}u šZ •]Æ ]•š]v š }u ]v• }o}µŒ • ‰ Œ š oÇ v šÁ} •µ •šŒ š _DîííE

]Œ š]}v• •Z}Áv • ÁZ]š ŒŒ}Á•X

^dD}(d EY }r ‰}•]š Á]šZ<}v P~ííí••Z}Á• šZ (}Œu š]}v }( o ŒP }Œ Œ }u ]v•UÁ]šZ

Œ]PZšU } o}vP ‰Œ}šŒµ•]}v• ] vš](] • d EY u}o µo • ~(]PµŒ í •XdZ u}o µo • •• u o ]vš}

Á]v u]ooro]l •šŒµ šµŒ •U }v•]•š]vP }( (}µŒ d EY u}o µo • •‰]Œ oo]vP Œ}µv všŒ o ‰}]všX dZ]•

Faraday

Discussions

Accepted

Manuscript

(8)

ò

ZÁ]v u]oo[u}š]( ]• }uu}v (}Œd EY}v •µŒ( • v ]• µ•µ ooÇ Œ}µPZš }µš Ç šZ ‰Œ • v }(

u š o š}u•U ]šZ Œ (Œ}u šZ µv ŒoÇ]vP •µ •šŒ š íõ _}Œ _}_r _‰}•]š _{o}vP Á]šZ šZ}

u}o µo •XííUíðUíñUíóUíô_d_{Z]• ‰} _{l]vP o•}} _Œ• _{•šŒ}vP Œ • u o v} _{š} šZ} _{µol ŒÇ•š o •šŒµ šµŒ }(}_<r

d EY]v ÁZ] Z o Ç Œ• }(d EYu}o µo • ŒŒ vP ]v •]u]o Œ (}µŒr(}o }}Œ ]v š Á]v u]oo •šŒµ šµŒ •

]v o Ç Œ• }v ]šZ Œ •] }( ‰o v }(<=_]}v•

~• ^/U&]PµŒ ^í•Xîò_d_{Z]• •µPP •š• šZ š }v} _P_~ííí•_šZ

d EYu}o µo • (}Œu šÁ}r ]u v•]}v o v šÁ}Œl• Á]šZ šZ } ‰}•]š < š}u• À] ]}v] ]vš Œ š]}v•

Á]šZ šZ ]Œ Ç v} PŒ}µ‰•XdZ]• ‰}••] ]o]šÇ ]• •µ‰‰}Œš Ç^dD]u P • š l v š o ŒP Œ v P š]À À}oš P

] • • ÁZ] Z •Z}Á Œ]PZš ]Œ µo Œ ‰Œ}šŒµ•]}v• š šZ všŒ }( šZ Á]v u]oo•VšZ • Á ]vš Œ‰Œ š • šZ

o} š]}v• }(< š}u•~(]PµŒ í •XdZ]• ]vš Œ‰Œ š š]}v ]• }v•]•š vš Á]šZ šZ š }( ‰Œ À]}µ•^dD•šµ ] • }(

E rd EY v šÁ}Œl• }v µ~ííí•íñ _v _•_{rd EY} _{v šÁ}Œl• }v} _P_~íìì•íí_U _{ÁZ] Z •Z}Á •]u]o Œ} _Œ]PZš

‰Œ}šŒµ•]}v•X dZ <rd EY } •}Œ‰š]}v ‰Z • ]• • Œ] Ç µv]š u •Z }vš ]v]vP šÁ} d EY

u}o µo • v šÁ} ol o] u š o š}u• Á]šZ À š}Œ• }( o vPšZ A_~íïXóF_ìXð• v A_~íïXìF_{ìXð •U}

Z À]vP v ]v oµ vPo }( ~ôô F_î•£V _{šZ À} _š}Œ _{]• }((• š} _Ç _~õF_î•£_{(Œ}u šZ •µ •šŒ š} D_ííìE

]Œ š]}v•X&]PµŒ í •Z}Á• šZ •]uµo š > ‰ šš Œv } š ]v µ•]vP šZ]• µv]š u •Z~(]v ršµv

Á]šZ]v šZ ŒŒ}Œ Œ vP • }( šZ ^dDu •µŒ u vš••X • šZ }À Œo Ç Œ u •Z } • v}š •Z Œ šZ šZŒ r

(}o Œ}š š]}v o v D_îííE_{u]ŒŒ}Œ •Çuu šŒ] • }( šZ •µ •šŒ š šZ Œ} _Œ _ò_{•Çuu šŒ]} _{ooÇ ‹µ]À o vš}

}u ]v• }( šZ }À Œo Ç ŒU v šZ •]uµo š ‰ šš Œv •Z}Á• šZ u• (Œ}u Z }u ]v ]v ](( Œ vš

}o}µŒXdZ Æ‰ Œ]u vš o> ‰ šš Œv•~(]PµŒ í l • Œ ]v Æ oo vš PŒ u vš Á]šZ šZ •]uµo š

‰ šš ŒvU }v(]Œu]vPU Ç š Zv]‹µ v}š •µ• ‰š] o š} ]v•šŒµu vš o Œ](š }Œ o] Œ š]}v ŒŒ}Œ•UšZ

µŒ Ç }( šZ ^dDr Œ]À µv]š u •ZXdZ > ‰ šš Œv• o•} ]v ] š šZ š šZ]• }À Œo Ç Œ ‰Z • ]•

]v }uu v•µŒ š Á]šZ Œ •‰ š š} šZ •µ •šŒ š • •]uµo š]}v• }( šZ o}• •š }uu v•µŒ š •šŒµ šµŒ

Ç] o ]•š]v šoÇ ](( Œ vš •]uµo š > ‰ šš Œv~• ^/U&]PµŒ ^î•X

dZ ^dD]u P • ]v ] š šZ š šZ }Œ Œ ‰Z • v }uu} š }v < š}u ‰ Œd EYu}o µo U

µš šZ ]u P • Œ }Œ š o ŒP Œ ] • À}oš P • ‰‰ Œ š} •Z}Á šZ š šZ Œ ]• •]Pv](] vš }v všŒ š]}v

}(< š}u À v ] •X^š}] Z]}u šŒÇ •š]u š • • }v šZ u •µŒ <î‰ v í• ‰Z}š} u]••]}v

]vš v•]š] •~ }ŒŒ š (}Œ šZ ](( Œ v ]v ‰Z}š} u]••]}v Œ}••r• š]}v•• o•} ]v ] š šZ š šZ Œ Á Œ

( Á Œ< š}u• šZ vd EYu}o µo • }v šZ • u‰o • u •µŒ Á]šZE/y^tX^dD]u P • •Z}Á šZ

• u }Œ Œ]vP ÁZ v šZ •µŒ( Á • ‰Œ ‰ Œ µ•]vP o}Á Œ< Æ‰}•µŒ U o ]š Á]šZ v ]v Œ •

}v všŒ š]}v }( À v ] •~• ^/U&]PµŒ ^ï•UÁZ] Z ]v ] š • šZ š šZ]• }Œ Œ ‰Z • }(d EYUÁZ] Z

v }uu} š µ‰ š}í<‰ Œd EYu}o µo U]• ( À}µŒ o (}Œ Œ vP }(<Wd EY•š}] Z]}u šŒ]

Œ š]}•X ^]u]o Œ •šŒµ šµŒ • Z À v Œ ‰}Œš (}Œ E rd EY v >]rd EY v šÁ}Œl• }v µ~ííí•íðUíñ

ošZ}µPZ }v šZ P~íìì••µŒ( U •rd EY v šÁ}Œl• Á]šZ •u oo Œ •š}] Z]}u šŒ] Œ š]} }( íWðU Œ

(}µv š} (}ŒuXíí

Faraday

Discussions

Accepted

Manuscript

(9)

ó

&]PµŒ î t^}(šyrŒ Ç ‰Z}š} o šŒ}v •‰ šŒ }( šZ <rd EYÁ]v u]oo ‰Z • }v P~ííí•X<î‰ l í•

•‰ šŒµu Œ }Œ Á]šZ ‰Z}š}v v ŒPÇ }(ðïñ sUÁ]šZ u •µŒ ]vš v•]šÇ~ o l ]Œ o •• v šZ

•µu }( (]šš }u‰}v vš•~ o l o]v • }u‰Œ]•]vP lPŒ}µv ~ oµ •U(}µŒ u ]v í• }u‰}v vš•

~Œ •U•Z l µ‰ ( šµŒ •~PŒ v•U u u P ( šµŒ ~PŒ Ç• v •]vPo •‰o]š< î‰ }u‰}v vš

~u P vš •XEí• •‰ šŒµu Œ }Œ Á]šZ ‰Z}š}v v ŒPÇ }(ññì sUÁ]šZ u •µŒ ]vš v•]šÇ~ o l

]Œ o ••U v šZ •µu }( (]šš }u‰}v vš•~ o l o]v • }u‰Œ]•]vP }( o]v Œ lPŒ}µv ~ oµ •U}v

u ]v }u‰}v vš~Œ •UšÁ}E•Z l µ‰ ( šµŒ •~PŒ v• v šÁ} Pï ‰o •u}v ( šµŒ •~u P vš •X

d o í tyW^u •µŒ ]v ]vP v ŒP] • }( šZ u ]v í•UEí• v <î‰ ‰ l•X

}u‰}v vš , í î E <î‰ïlî <î‰ílî E

]v ]vP v ŒPÇl s îôðXì îôðXñ îôðXô îôñXò îõïXï îõòXí ïõôXí

&]PµŒ î •Z}Á• Z]PZrŒ •}oµš]}v ^yW •‰ šŒ Œ }Œ (Œ}u šZ }Œ Œ •µŒ( ‰Z • X dZ í•

•‰ šŒµu o ŒoÇ •Z}Á• š o •š šZŒ ]•š]v š ‰ l•UÁZ] Z Z À v (]šš Á]šZ (}µŒ }u‰}v vš•U

}ŒŒ •‰}v ]vP š} šZ (}µŒ Z u] ooÇ ]v ‹µ]À o vš •‰ ] • ]vd EY~• šZ ]v• š }( šZ <î‰ v

í• •‰ šŒµu•X/v ‰Œ À]}µ• Œ ‰}Œš•U í•yW^Z • v µ• š} µ šZ Z ŒP •š š }(d EYUÁ]šZ

šZ Œ o š]À ]v ]vP v ŒP] • v }À Œ oo o]v •Z ‰ }( šZ •‰ šŒµu ]vP Z Œ š Œ]•š] ooÇ ](( Œ vš

ÁZ vd EY]• v P š]À oÇ Z ŒP }u‰ Œ (Œ}u ÁZ v ]š ]• v µšŒ oXíðUîó _• _{}v šZ]• ]vš Œ‰Œ š š]}v}

]š Z • ‰Œ À]}µ•oÇ v •Z}Áv šZ šd EY ‰š• o šŒ}v• (Œ}u šZ P~ííí• •µ •šŒ š U }u]vP

v P š]À oÇ Z ŒP XíðUíõ_d_{Z]• ]• Œ ]v(}Œ} _Ç_hW^_{Á}Œl (µv š]}v u} _{•µŒ u vš•}_U_u _•µŒ _{}šZ Z Œ}

v ]v ‰Œ À]}µ• •šµ ÇUíð_{šZ š •Z}Á v ]v Œ} _• _}(_ìXð _s_{ÁZ v}_{d EY}_]• _‰}•]š _{}v o} _{v P}_~ííí•X

dZ]• ]• }v•]•š vš Á]šZ šZ u}o µo • ]vP v P š]À oÇ Z ŒP V v µšŒ o u}o µo Á}µo Æ‰ š

š} Œ • šZ Á}Œl (µv š]}v À] šZ Z‰µ•Zr l[ (( šXï_, _Œ _U_{µ‰}v šZ} _{]š]}v }(}_<U_{šZ }À Œ oo o]v}

•Z ‰ }( šZ í• •‰ šŒµu Œ u ]v• šZ • u U o ]š Á]šZ •u oo •Z](š }( _aìXî s]v šZ ]v ]vP

v ŒP] • }u‰ Œ š}d EY o}v Uíõ_{]v ]} _{š]vP šZ š šZ} _{d EY}_u}o _{µo • Œ š ]v šZ ]Œ v P š]À} _{Z ŒP} _X

Faraday

Discussions

Accepted

Manuscript

(10)

ô

dZ À oµ }( šZ Eí• ]v ]vP v ŒPÇ }(ïõôXí s]• o•} ]v P}} PŒ u vš Á]šZ }šZ Œ •Ç•š u• ]v ÁZ] Z

d EY]• o] À š} v P š]À oÇ Z ŒP XíðUîóUîô_d_Z _<_î_‰_^yW^_{•Z}Á• ]v ]vP v ŒP] • }(}_îõïXï _s

v îõòXí s(}Œ šZ <î‰ïlî v <î‰ílî }u‰}v vš• Œ •‰ š]À oÇUÁZ] Z Œ }v•]•š vš Á]šZ šÇ‰] o

]v ]vP v ŒP] • (}Œ<=_{]v ]}v] •Ç•š u•}_Xîõ_d_{Z]• ]•} _{v P š]À •Z](š }(}_íXî _s_(Œ}u_< _‰}•]š _{o}v }v}

P~ííí•ÁZ] Z P]À • ]v ]vP v ŒP] •îõðXñ s v îõóXï s(}Œ šZ • šÁ} }u‰}v vš• v ]• u}Œ

}v•]•š vš Á]šZ šZ ]v ]vP v ŒP] • }( o u vš o<Xïì_d_{Z • À oµ •} _v _Œ _{}v ]o} _{Á]šZ šZ} _{Z ŒP}

•š š }( <U &d o µo š]}v• ‰Œ ] š]vP Œ o š]À oÇ •u oo Z ŒP }( ìXíòrìXîð (}Œ < }v P~ííí•ïí

ÁZ Œ • (}Œ <rd EY v šÁ}Œl• }v P~íìì•U •]u]o Œ š} šZ}• ‰Œ • vš Z Œ U šZ ol o] u š o ]•

‰Œ ] š š} }u‰o š oÇ }v š ]š• À o v o šŒ}vXíî_d_{Z ]u‰o]} _{š]}v ]• šZ š}_<_{]vš Œ} _{š• ]}v]} _{ooÇ ]v}

šZ v šÁ}Œl• Á]šZd EY}v šZ P~ííí••µŒ( XdZ u •µŒ Á}Œl (µv š]}v }( šZ •µŒ( •Z}Á•

ìXñ s Œ • (Œ}u šZ š }(d EYl P~ííí•Á]šZ v šìXí s Œ • Œ o š]À š} o v P~ííí•XdZ]•

]• }v•]•š vš Á]šZ< }u]vP ‰}•]š]À oÇ Z ŒP }v šZ •µŒ( v o•} ]ooµ•šŒ š • Z}Á šZ ]š]}v

}( v ol o] u š o v µ• š} šµv šZ •µŒ( Á}Œl (µv š]}vX

Faraday

Discussions

Accepted

Manuscript

(11)

õ

E/y^t v •šŒµ šµŒ o u} o•

&]PµŒ ï t^ u‰o • š }(E/y^t‰Z}š} u]••]}v Ç] o µŒÀ • } š ]v µ•]vP šZ €ííí•Œ (o š]}v (}Œ U

EU v <]v šZ <rd EY } •}Œ‰š]}v ‰Z • U]v ]š]}v š} ‰µŒ < }v P~ííí•XWZ}š}v v ŒP] • Œ

‹µ}š Œ o š]À š} šZ Œ PP v ŒPÇ }(îXòïìl sX> •š •‹µ Œ (]š•~•}o] o]v ••š} šZ ‰Z}š} u]••]}v

Ç] o •~ ]Œ o ••Á Œ } š ]v š} ÆšŒ š šZ }Z Œ vš (Œ š]}v• v }Z Œ vš ‰}•]š]}v•X

d o î t E/y^t (]šš]vP ‰ Œ u š Œ• (}Œ šZ <rd EY‰Z • Ud EY }v P~ííí•íõ _v _< _}v _P_~ííí•X

^ ‰ Œ š (]šš]vP ‰ Œ u š Œ• Á Œ } š ]v (}Œ šZ ](( Œ vš í• ‰Z}š} u]••]}v }u‰}v vš• • (]v

]v (]PµŒ î ~ µ š} o}Á Œ Œ •}oµš]}v š šZ ‰Z}š}v v ŒP] • Œ ‹µ]Œ (}ŒE/y^tU }u‰}v vš• í v

îÁ Œ (]šš š}P šZ Œ ]v •]vPo }u‰}v vš Z Œ •XdZ }Z Œ vš ‰}•]š]}v ~ííí•]• P]À v • ~ííí•A

~W₌í• íííÁZ Œ W]• šZ (Œ š]}v o }Z Œ vš ‰}•]š]}v v ííí]• šZ •‰ ]vP }( šZ €ííí•o šš] ‰o v •

~îXïñõ •X

<rd EY d EY}voÇíõ _<_}voÇ

( ~ííí•l ( ~ííí•l ( ~ííí•l

< ìXóí~ô• ïXñò~ï• r r ìXóð~ô• îXôí~í•

, ìXõì~íì• îXôñ~í• ìXôò~õ• îXôò~î• r r

ìXõì~íì• îXóõ~í• ìXôõ~íì• îXóô~î• r r

E ìXôî~õ• îXóõ~í• ìXôì~õ• îXóò~î• r r

E ìXïó~ð• îXóõ~ñ• ìXïñ~ð• îXóñ~ï• r r

5HODWLYH SKRWRQ HQHUJ\ H9

1 R

UP

D

OLVH

G

S

K

R

WR

H

P

LV

V

LR

Q

\

LH

OG

5HODWLYH SKRWRQ HQHUJ\ H9

1 R

UP

D

OLVH

G

S

K

R

WR

H

P

LV

VL

R

Q

\

LH

OG

Z

(o

š]À]šÇ

Z

(o

š]À]šÇ

,

E

<

t

Á]šZ

d EY

<

t

‰µŒ

Faraday

Discussions

Accepted

Manuscript

(12)

íì

• • Œ] ]v šZ D šZ} • • š]}vUšZ E/y^tš Zv]‹µ }(( Œ• šZ ]o]šÇ š} š Œu]v šZ Z ]PZš

}( yrŒ Ç •}Œ ]vP š}u• }À šZ • šš Œ]vP ‰o v • }( šZ Z}• v Œ PP Œ ( š]}vX^}U Ç µ•]vP

v}Œu o ]v ] v š} šZ •µŒ( U šZ ~ííí• • šš Œ]vP ‰o v • Œ ‰ Œ oo o š} šZ •µŒ( U v šZ

u •µŒ Z ]PZš ]• Œ o š]À š} šZ }µš Œu}•š š}u] o Ç Œ }( šZ •µŒ( ‰Œ}À] ]vP šZ š šZ Œ ]• v}

•]Pv](] vš Œ o Æ š]}v }( šZ }µš Œu}•š •µ •šŒ š o Ç Œ•X&}Œ šZ •‰ ](] • }( ( ~ííí••µŒ( • šZ •

•µŒ( Œ o Æ š]}v• Œ lv}Áv š} ÆšŒ u oÇ •u oo ~D _a_ìXìî _• _{š šZ} _o _{v •µŒ(} _U_{ÁZ]o •µ Z}

Œ o Æ š]}v• }( oo •µŒ( • Œ P v Œ ooÇ Œ µ ]v šZ ‰Œ • v }( •}Œ š •X Ç µ•]vP }Œ o À o

‰Z}š} u]••]}v š} u}v]š}Œ šZ •}Œ‰š]}v Á v v}š }voÇ ] vš](Ç šZ š}u] •‰ ] • }( šZ •}Œ Œ

šZŒ}µPZ ]š• ‰Z}š} o šŒ}v ]v ]vP v ŒPÇU µš o•} ]•š]vPµ]•Z •}Œ‰š]}v š š}u• }( šZ • u

o u vš o •‰ ] • ]v Z u] ooÇ ]•š]v š •]š • šZŒ}µPZ šZ Z u] o •Z](š• ]v šZ • ]v ]vP v ŒP] •X

D •µŒ E/y^t •}Œ‰š]}v ‰Œ}(]o • v µv]‹µ oÇ (]šš Ç šÁ} •šŒµ šµŒ o ‰ Œ u š Œ• lv}Áv •

šZ }Z Œ vš ‰}•]š]}vUWU v šZ }Z Œ vš (Œ š]}vU(X/( šZ •}Œ ]vP š}u• } µ‰Ç •]vPo Á oor

(]v •]š U šZ À oµ }(W ]• ]Œ š u •µŒ }( šZ š}u[• Z ]PZš Œ o š]À š} šZ v Œ •š µolr

Æš v • šš Œ]vP ‰o v ~]v µv]š• }( šZ ]vš Œ‰o v Œ •‰ ]vP•X/v šZ]• •]u‰o • U(]• •• vš] ooÇ v

}Œ Œ ‰ Œ u š Œ ÁZ] Z ]• ‹µ o š} µv]šÇ ]v •Ç•š u Á]šZ ‰ Œ( š •š š] v Çv u] }Œ ŒU ošZ}µPZ

]v ‰Œ š] À oµ • }( H _ìXôì _Œ _šÇ‰] _{o (}Œ} _•}Œ _{Œ• } µ‰Ç]vP} _•]vPo _•]š _X ,_{}Á À Œ}_U _šZ

]vš Œ‰Œ š š]}v }(E/y^t Œ •µoš• }u • •]Pv](] všoÇ u}Œ }u‰o Æ ÁZ v šZ À oµ }(( ]• uµ Z

o}Á ŒU • šZ]• v P v Œ ooÇ v}š ššŒ] µš š} ]•}Œ Œ v ou}•š Œš ]voÇ ]v ] š • šZ š šZ š}u]

•‰ ] • } µ‰] • šÁ} }Œ u}Œ ]•š]v šoÇ ](( Œ vš Z ]PZš•X&}Œ Æ u‰o U]v šZ ÆšŒ u • }( šÁ}

•]š • šZ š Œ ‹µ ooÇ } µ‰] v • ‰ Œ š Ç Æ šoÇ Z o( }( šZ • šš Œ]vP ‰o v •‰ ]vPUšZ À oµ

}((]• Ì Œ}U v šZ u •µŒ W]• u v]vPo ••U •‰]š šZ •Ç•š u ]vP Z]PZoÇ }Œ Œ XdZ]• (( š

‰Œ}À • š} ]u‰}Œš vš ]v ]vš Œ‰Œ š]vP •‰ š• }( šZ š (Œ}u šZ ‰Œ • vš •Ç•š uX

d o î•Z}Á• šZ Œ •µoš• }(E/y^tu •µŒ u vš• Œ }Œ (}Œ šZ <rd EY } •}Œ‰š]}v ‰Z • U (}Œ

‰µŒ <}v P~ííí•U v (}Œ šZ ‰µŒ d EY‰Z • u •µŒ Ç µ• }v P~ííí•Xíõ_d_{Z À oµ • }(}_W_{Z À}

v }vÀ Œš š} o Ç Œ •‰ ]vP• ]v µv]š•U•Z}Áv • ~ííí•U ]vP }v µol o Ç Œ •‰ ]vP ÁZ Œ

‰‰Œ}‰Œ] š š} v•µŒ }v Z • ‰ZÇ•] ooÇ ‰o µ•] o ]vš Œ š}u] ]•š v •XdZ Œ ‰}Œš À oµ • }( šZ

}Z Œ vš (Œ š]}v• Z À v iµ•š š} }µvš (}Œ v}vro]v Œ]šÇ ]v šZ o šŒ}v v oÇ• Œ ~ •

• Œ] ]v š ]o ]v šZ ^/•X&}Œ šZ <rd EY v šÁ}ŒlUšZ E/y^t š oo šZŒ Z u] ooÇr ]•š]v š

š}u• Ç] o • Z]PZ }Z Œ vš (Œ š]}v•~E_ìXô•U_{]v ]} _{š]vP šZ š šZ u}o} _{µo • } µ‰Ç} _{•]vPo Á oo}_r _(]v

Z ]PZš }À šZ •µŒ( XdZ }ŒŒ •‰}v ]vP }Z Œ vš ‰}•]š]}v• •Z}Á šZ u}o µo • }‰š Œ o š]À oÇ

(o š }v(}Œu š]}v_aîXô }À šZ •µŒ( UÁ]šZ šZ ‰ Œ]‰Z Œ o v]šŒ]o š}u• }voÇ •o]PZšoÇ o}Á Œ~D

ìXí •šZ v šZ všŒ o Œ]vPX/v }všŒ •š š} šZ]•UšZ E E/y^tÇ] o • o}Á }Z Œ vš (Œ š]}v }(ìXïóU

o ŒoÇ ]v ] š]vP šZ š šZ E š}u• uµ•š } µ‰Ç šÁ} }Œ u}Œ ](( Œ vš Z ]PZš• }À šZ •µŒ( X/v

šZ]• • šZ E }Z Œ vš ‰}•]š]}v }(îXóõ UÁZ] Z ]• Á ]PZš À Œ P }( šZ ](( Œ vš }všŒ] µš]vP

Faraday

Discussions

Accepted

Manuscript

(13)

íí

Z ]PZš•U]• ou}•š ] vš] o š} šZ Z ]PZš }( šZ š}u•XdZ]• ]v ] š • šZ š šZ šÁ} }Œ u}Œ ](( Œ vš

E š}u• Z ]PZš• uµ•š ]•šŒ] µš Œ o š]À oÇ À voÇ }µš šZ Z ]PZš }( šZ Œ }v l }v }( šZ

u}o µo XdZ v E E/y^tu •µŒ u vš• (}Œ šZ <rd EYv šÁ}Œl• šZ Œ (}Œ •Z}Á À ŒÇ •]u]o Œ

Z À]}µŒ š} šZ š }(d EY ‰}•]š o}v }v šZ P~ííí••µŒ( UÁ]šZ šZ }Z Œ vš ‰}•]š]}v• v

(Œ š]}v• }( šZ šÁ} •Ç•š u• ]vP o}• oÇ Œ o š X&}Œd EY}v P~ííí•Á]šZ}µš } •}Œ <UšZ

Œ •µoš• }( }µŒ }u ]v &d v E/y^t •šµ Ç •Z}Á šZ š šZ o}Á E }Z Œ vš (Œ š]}v v

Œ š]}v o]• Ç šZ ]v oµ•]}v }( P š}u• Á]šZ]v šZ u}o µo Œ •}Œ‰š]}v •šŒµ šµŒ VšZ]• Œ •µoš• ]v

•}u E š}u• }v ]vP š} v Œ Ç š}u•Uo ]vP š} šZ ]Œ ••} ] š E }v • ‰}]vš]vP µ‰ }µš }(

šZ •µŒ( U ÁZ Œ • šZ }šZ Œ E š}u• t o} š (µŒšZ Œ (Œ}u šZ P š}u• r }v š} šZ

µv ŒoÇ]vP •µŒ( P š}u•U µ•]vP šZ ]Œ ••} ] š E }v • š} ‰}]vš }Áv š}Á Œ • šZ

•µ •šŒ š Xíõ_d_{Z]• Œ} _{š • šÁ} ](( Œ vš}_E_{Z ]PZš• v Œ •µoš• ]v} _Œ _{µ š]}v ]v šZ} _E _{}Z Œ vš (Œ} _š]}v_X

/v šZ • }( šZ <rd EYv šÁ}ŒlU šZ o}• oÇ •]u]o Œ E E/y^t‰ Œ u š Œ• Œ u}Œ ]((] µoš š}

Œ š]}v o]• XdZ Á]v u]oo •šŒµ šµŒ }( (}µŒd EYu}o µo • }}Œ ]v š š} •]vPo <]}v ]• •}u ÁZ š

•]u]o Œ š} šZ •šŒµ šµŒ (}Œu Çd EYu}o µo • v P š}u• ]v šZ • v }( •}Œ <U µš

šZ íWí<š}d EY•š}] Z]}u šŒÇ }( šZ <rd EYv šÁ}Œl u v• šZ š À ŒÇ EPŒ}µ‰ •Z}µo ]v o}•

‰Œ}Æ]u]šÇ š} <]}vXKv u]PZš šZ Œ (}Œ Æ‰ š šZ š oo }( šZ E š}u• Á}µo }v š}<]}v• ]v

•]u]o Œ Á Ç v šZµ• šZ š oo šZ E š}u• Á}µo Z À šZ • u Z ]PZš }À šZ •µŒ( XKv ‰}••] o

•}oµš]}v š} šZ]• ]o uu u Ç o] ]v šZ ( š šZ š šZ ^dD]u P •~&]PµŒ í •]v ] š šZ š šZ Œ ]•

•]Pv](] vš }v všŒ š]}v }(<À v ] •U š ÁZ] ZE š}u• Á}µo }voÇ o š} }v š} šZ o}Á Œ P

š}u• }( šZ •µ •šŒ š X,}Á À ŒU v •š]u š }( šZ }v všŒ š]}v }( šZ • À v ] • ]v šZ E/y^t

Æ‰ Œ]u vš• v } š ]v (Œ}u šZ Œ o š]À ]vš v•]š] • }( šZ yW^‰ l• (Œ}u šZ < š}u• v šZ

d EY š}u] }u‰}v vš•UÁZ] Z ]v ] š <À v Ç }v všŒ š]}v }(_aîì9_X/v šZ]• • U À v ]( šZ

Z ]PZš ](( Œ v }( šZ E š}u• š šZ À v ] • v šZ < }v ]vP •]š • Á • Æ šoÇ Z o( šZ •‰ ]vP

}( šZ €ííí•‰o v •~]X X Z ]PZš ](( Œ v }(íXíô •UšZ }Z Œ vš (Œ š]}v Á}µo }voÇ Œ µ š}

ìXòX •u oo Œ }Œ o ŒP Œ Z ]PZš ](( Œ v Á}µo o š} v À v Z]PZ Œ }Z Œ vš (Œ š]}vXdZ ‰Œ • v

}( šZ • À v ] • ]• šZµ• ]v•µ((] ] vš š} }µvš (}Œ šZ uµ Z o}Á Œ u •µŒ E }Z Œ vš (Œ š]}vX

t Œ šµŒv š} šZ]• ‰Œ} o u o}ÁX

dZ }Z Œ vš (Œ š]}v• (}Œ šZ < š}u•U }šZ o}v v } •}Œ Á]šZd EYU Œ Z]PZU]v ] š]vP

šZ š šZ Ç } µ‰Ç •]vPo Á oor (]v Z ]PZš }À šZ •µŒ( ]v Z ‰Z • X/v šZ • v }(d EYU

šZ }Z Œ vš ‰}•]š]}v }( šZ < š}u• }ŒŒ •‰}v • š} Z ]PZš }(îXôí }À šZ •µŒ( U ]v Æ oo vš

PŒ u vš Á]šZ šZ Œ •µoš• }( ‰Œ À]}µ• ‹µ vš]š š]À > •šŒµ šµŒ š Œu]v š]}v }(<}v P~ííí•Xïî

/v šZ <rd EY v šÁ}Œl•U šZ < ]}v• } µ‰Ç •]š • •]Pv](] všoÇ Z]PZ Œ ~ïXñò • }À šZ •µŒ( X

WŒ •µu oÇ šZ]• PŒ š Œ Z ]PZš ]• µ• šZ <]}v• Œ oÇ]vP }v š}‰ }( šZ u}o µo Œ o Ç Œ Œ šZ Œ šZ v

]vš Œ š]vP ]Œ šoÇ Á]šZ šZ µv ŒoÇ]vP P •µ •šŒ š U v ]v šZ Ç o] ìXóó }À šZ l }v

Faraday

Discussions

Accepted

Manuscript

(14)

íî

}( šZ u}o µo •XdZ]• ‹µ o]š š]À }v oµ•]}v ]• }v•]•š vš Á]šZ šZ (]v ]vP• }( v Œo] Œ &d•šµ Ç }(

d EYl ol o] } •}Œ‰š]}v ‰Z • • }v šZ P~íìì••µŒ( Xíî _{• Œ u Œl} _{]v šZ ]všŒ} µ š]}v}_U_{}v šZ}

~íìì••µŒ( šZ ol o] ]}v• Œ Æ‰ š š} } µ‰Ç •]š • •]Pv](] všoÇ }À šZ ZZ}o •[]v šZ d EY

v šÁ}ŒlUíî _{•‰]š šZ (} _{š šZ š •]u‰o} _}v•] _{Œ š]}v }( š}u• •]Ì • Á}µo ]v ]} _{š šZ š šZ Ç }µo}

Z( oo šZŒ}µPZ[šZ • Z}o • š} }v ]Œ šoÇ š} šZ •µ •šŒ š X&}Œ šZ ‰Œ • vš } •}Œ‰š]}v •Ç•š u }v

P~ííí•U]v ÁZ] Z šZ ‰}Œ • ]v šZ u}o µo Œ o Ç Œ Œ •u oo Œ šZ v šZ}• o µo š }v šZ P~íìì•

•µŒ( U ]š ]• ]vš Œ •š]vP š} •š o]•Z ]( šZ Z ]PZš }( šZ < ]}v• u Ç Œ }v ]o o Á]šZ •]u‰o

}v•] Œ š]}v• }( šZ Æ‰ š Er<]vš Œ š]}v ]•š v X

&]PµŒ ðr~ • š}‰ À] Á }( šZ <rd EY •}Œ ‰Z • XdZ }Œ vP •‹µ Œ ‰] š• šZ µv]š u •Z Á]šZ

•] •íïXð ]v o vPšZXdZ Œ ]Œ o µš• šZŒ}µPZ šZ všŒ }( šZ (}µŒE š}u• •µŒŒ}µv ]vP <]}v

v Z • ] u š Œ }(ñXîï X ~ • •] }v À] Á }( šZ ‰Œ}‰}• ZšÁ]•š[u} o Á]šZ šZ Z ]PZš• }( šZ

<]}vUE š}u• v šZ všŒ }( šZ u}o µo Z]PZo]PZš X

Faraday

Discussions

Accepted

Manuscript

(15)

íï

&]PµŒ ð •Z}Á• u} o }( šZ <rd EY‰Z • }v P~ííí•šZ š ]• }v•]•š vš Á]šZ šZ ^dD v >

Œ •µoš•XdZ u}o µo • ]v šZ]• u} o Œ ••µu š} o] (o š v }‰o v ŒU }v•]•š vš Á]šZ šZ E/y^t

Œ •µoš• (}Œ šZ š}u•X, Œ šZ <]}v• o] }À ‰}Œ ]v šZ u}o µo Œ o Ç Œ šZ š ]•ñXîï ]v ] u š Œ

~Œ ]Œ o ]v (]PµŒ ð •XdZ µol ŒÇ•š o •šŒµ šµŒ }(<rd EYZ •<rE]vš Œ š}u] ]•š v • }(îXõï Uîò

ÁZ] Z }ŒŒ •‰}v • ou}•š Æ šoÇ š} šZ •µu }( šZ <=_{]}v] Œ} _]µ•

~íXïó •ïï _{v šZ} _E_{À v} _Œ_t _o•

Œ ]µ•~íXññ •Xïð_/_{( šZ • u ]vš Œ š}u]} _{]•š v} _{} µŒ• ]v v} _•}Œ _{<rd EY}_{u}v}o Ç Œ}_U _‰}Œ

Á]šZ ] u š Œ }(ñXôð }Œ o ŒP Œ Á}µo Œ ‹µ]Œ š} }uu} š šZ <]}v ]v •]š }‰o v Œ

Á]šZ šZ u}o µo •X • šZ ‰}Œ •]Ì ]v šZ <rd EY } •}Œ‰š]}v ‰Z • ~ñXîï •]• •u oo Œ šZ v šZ]•U

šZ <]}v• } µ‰Ç]vP šZ]• ‰}Œ •]š •Z}µo o] íXïì }À šZ u}o µo •U À oµ •]Pv](] všoÇ PŒ š Œ

šZ v šZ u •µŒ Z ]PZš ](( Œ v }(ìXóó X,}Á À ŒUšZ]• •]u‰o u} o ••µu • šZ š oo }( šZ E

š}u• Œ š šZ • u Z ]PZš }À šZ •µŒ( UÁZ] Z ]• ]v }v•]•š vš Á]šZ šZ u •µŒ o}Á E

}Z Œ vš (Œ š]}v }(ìXïóX/( šZ]• o}Á }Z Œ vš (Œ š]}v ]• ššŒ] µš š} šZ ]v(oµ v }( šÁ} ‹µ ooÇ

} µ‰] E•]š • š ](( Œ vš Z ]PZš•tšZ •]u‰o •š uµoš]r•]š u} ot Z ]PZš ](( Œ v }(ìXôó ]•

Œ ‹µ]Œ š} Œ µ šZ }Z Œ vš (Œ š]}v (Œ}u ìXôõU šZ o ŒP •š ‰}••] o À oµ Æ‰ š (}Œ v

•}Œ ]vP š}u ÁZ v }µvš]vP (}Œ À] Œ š]}v•Uš} šZ } • ŒÀ À oµ }(ìXïóX /v šZ]• u} o šZ

u •µŒ E }Z Œ vš ‰}•]š]}v~îXóõ • }ŒŒ •‰}v • š} šZ À Œ P Z ]PZš }( šZ šÁ} •]š •U•} Z o( }(

šZ E š}u• uµ•š Z À Z ]PZš }(îXïò ÁZ Œ • šZ }šZ Œ• Œ ïXîï }À šZ •µŒ( XdZ Z]PZ

}Z Œ vš (Œ š]}v }( šZ <]}v• Œµo • }µš šZ ‰}••] ]o]šÇ }( uµoš]‰o < •}Œ‰š]}v Z ]PZš•U Æ oµ ]vP (}Œ

Æ u‰o šZ ‰}••] ]o]šÇ }( šÁ} ](( Œ vš (}µŒ(}o }}Œ ]v š]}v •]š • •µŒŒ}µv ÇZ oorµ‰[}ŒZ oor }Áv[

E š}u•X/v•š U }šZEZ ]PZš• uµ•š ‰Œ • vš •µŒŒ}µv ]vP Z<•]š X/v šZ]• •]šµ š]}vUšZ Œ Œ

šÁ} ‰}••] ]o]š] •W ]šZ Œ ‰ ]Œ• }(E š}u• }‰‰}•]š Z }šZ Œ Œ}µv šZ < }}Œ ]v š]}v •]š Z À šZ

• u Z ]PZšU}Œ i vš ‰ ]Œ• }(E š}u• Œ}µv šZ]• •]š Z À šZ • u Z ]PZšX/v šZ (}Œu Œ •

šZ Z ]PZš }( šZ µ‰‰ Œ ‰ ]Œ• }(E š}u• š Œu]v • šZ Z ]PZš }( šZ <]}v•UÁZ] Z Á}µo (}Œ

µ‰ š}ðXñï Uuµ Z Z]PZ Œ šZ v šZ Æ‰ Œ]u vš ooÇ u •µŒ À oµ X Ç }všŒ •šU]( i vš ‰ ]Œ• }(E

š}u• •µŒŒ}µv ]vP šZ < š}u• Z À ](( Œ vš Z ]PZš•UšZ <]}v• }µo o] o}• Œ š} šZ •µŒ( XtZ]o

v}š •šŒ] šoÇ v •• ŒÇUšZ]• šÇ‰ }(EZ ]PZš ‰ ]Œ]vP Á}µo • š]•(] ]( šZ d EYu}o µo • Á Œ

š]oš Á]šZ Œ •‰ š š} šZ •µŒ( Ç Œ}š š]}v }µš šZ o}vP u}o µo Œ Æ]•VšZ]• ‰Z v}u v}v šZ š Z •

v Œ ‰}Œš (}Œ }šZ Œ •u ooUv}u]v ooÇ ‰o v ŒUu}o µo • }v u š o •µŒ( •Xïñrïó_/_{vš Œ •š]vPoÇ}_U_{]v šZ}

µol ŒÇ•š o •šŒµ šµŒ }(<rd EY~]v ÁZ] Zd EY ŒŒ vP • ]vš} •]u]o Œ Á]v u]oo •šŒµ šµŒ • Œ}µv }µš

}( ‰o v <=_]}v•_t_• _&_]P_^í•U_{šZ u}o} _{µo • Œ š]oš} _{}µš šZ o}vP u}o} _{µo Œ Æ]• ]v iµ•š šZ]• ( •Z]}v}_U

Á]šZ š]oš vPo }( šÁ v ôXõríñXô£ ‰ v ]vP }v ÁZ šZ Œ šZ ŒÇ•š o ]• ]v ]š• Z]PZ }Œ o}Á

š u‰ Œ šµŒ •šŒµ šµŒ o ‰Z • Xîò _{Z ]PZš ](( Œ v} _{(}Œ šZ šÁ} ]v ‹µ]À o vš}_E_{•]š • }(}_ìXôó _{}v šZ}

•µŒ( ~šZ u Æ]uµu À oµ •š]u š }À š} Œ ‹µ]Œ š} u š Z šZ u •µŒ }Z Œ vš (Œ š]}v

}v P~ííí••Á}µo Œ ‹µ]Œ š]oš }(ííXñ£XdZ]• š]oš Á}µo o•} o}Á Œ šZ ‰Œ ] š }Z Œ vš (Œ š]}v• }(

Faraday

Discussions

Accepted

Manuscript

(16)

íð

šZ š}u• ]v šZ u}o µo U µš š} o •• Œ Æš všUÁ]šZ Æ‰ š À oµ • }(ìXóíU ìXôõ v ìXóí(}Œ šZ

,U v E }Z Œ vš (Œ š]}v• Œ •‰ š]À oÇX dZ Æ‰ Œ]u vš o À oµ • (}Œ šZ v E Œ

}v•]•š vš Á]šZ šZ]• u} oU µš šZ u •µŒ }Z Œ vš (Œ š]}v (}Œ šZ , }u‰}v vš ]• •]Pv](] všoÇ

Z]PZ Œ šZ v ‰Œ ] š (}Œ šZ]• u} oU ]v ] š]vP šZ š šZ všŒ o Œ }v Œ]vP } • o] u}Œ v ŒoÇ

‰ Œ oo o š} šZ •µŒ( X •}oµš]}v š} šZ]• ]v }v•]•š v Ç ]• ‰Œ}À] ]( šZ ‰ Œ]‰Z Œ o EPŒ}µ‰• Œ

šÁ]•š Á]šZ Œ •‰ š š} šZ všŒ o Œ]vPUŒ šZ Œ šZ v šZ (µoo ‰o v Œ u}o µo ]vP š]oš XdZ]• šÁ]•š

u} o ]• ‰] š ]v (]PµŒ ð X KšZ Œ •šµ ] • Z À (}µv šZ š d EY v o}• ]š• ‰o v Œ]šÇ µ‰}v

}u]vP v P š]À oÇ Z ŒP U o ]vP š} šZ ‰ Œ]‰Z Œ o š}u• }u]vP •‰ï_{ZÇ Œ] ]•} _v _šZ

všŒ o Œ]vP Œ}u š]•]vPXíôU ïôrðì_d_{Z]• P]À • šZ u}o} _{µo ]u‰Œ}À} _{(o Æ] ]o]šÇ v} _oo}Á•_{d EY}_š} _v

v ]•š}Œš (Œ}u ‰o v Œ P }u šŒÇU•} •µ Z šÁ]•š ]v šZ u}o µo ]• Œš ]voÇ ‰o µ•] o X/š •Z}µo

v}š UZ}Á À ŒUšZ š ÁZ]o•š šZ šÁ]•š u} o v • š]•(Ç oo }( šZ Æ‰ Œ]u vš o Œ •µoš•U}šZ Œ ( š}Œ•U

•µ Z • šZ ]v(oµ v }(<À v ] • • Œ] }À Uu Ç o•} }všŒ] µš š} šZ o}Á }Z Œ vš (Œ š]}v

}(EVšZ šµ o ](( Œ v ]v Z ]PZš }( šZ ]v ‹µ]À o všE š}u• •µŒŒ}µv ]vP } µ‰] <•]š • šZ š ]•

Œ ‹µ]Œ š} }µvš (}Œ šZ o}Á }Z Œ vš (Œ š]}v u Ç šZ Œ (}Œ o}Á Œ šZ v šZ •µPP •š ìXôó U

šZ Œ Ç Œ µ ]vP šZ Œ ‹µ]Œ šÁ]•š }Œ š]oš vPo X

}v oµ•]}v•

/v •µuu ŒÇUÁ Z À •Z}Áv Ç^dD v > šZ š šZ } ‰}•]š]}v }(d EY v <}v šZ P~ííí•

•µŒ( o • š} šZ (}Œu š]}v }( v ]v }uu v•µŒ š ZÁ]v u]oo[ ‰Z • Á]šZ v}u]v o <Wd EY

•š}] Z]}u šŒÇ }(íWíX^yW^ v hW^ š ]v ] š šZ š šZ d EYu}o µo • Œ v P š]À oÇ Z ŒP }v

šZ •µŒ( UÁ]šZ šZ < š}u• š]vP • ‰}•]š]À }µvš Œ]}v•XE/y^tu •µŒ u vš• ]v ] š šZ š šZ

d EY u}o µo • •}Œ ]v Œ o š]À oÇ (o š P }u šŒÇ Á]šZ <]}v• oÇ]vP }À šZ u}o µo Œ ‰o v X

,}Á À ŒU o}Á u •µŒ }Z Œ vš (Œ š]}v (}Œ šZ E š}u• o ŒoÇ •Z}Á• šZ š šZ E š}u• } µ‰Ç

šÁ} }Œ u}Œ ](( Œ vš Z ]PZš• }À šZ •µŒ( XdZ •]u‰o •š u} o šZ š ‰‰ Œ• š} }u‰ š] o

Á]šZ oo }( šZ • Æ‰ Œ]u vš o Œ •µoš• Z • šZ všŒ od EYŒ]vP ou}•š Æ šoÇ ‰ Œ oo o š} šZ •µŒ( U

Á]šZ šZ ‰ Œ]‰Z Œ o u}] š] • šÁ]•š •µ Z šZ š }µš }( šZ (}µŒ EPŒ}µ‰• }}Œ ]v š]vP š} Z<]}vU

}v i vš ‰ ]Œ ‰}]vš µ‰ v šZ }šZ Œ ‰ ]Œ ‰}]vš }ÁvU]v •]u]o Œ u vv Œ š} šZ P }u šŒÇ (}µv

]v šZ µol ŒÇ•š o •šŒµ šµŒ }(<rd EYX • Ç š šZ]• ]• šZ }voÇ ‹µ vš]š š]À •šŒµ šµŒ o •šµ Ç }( vÇ

d EYl ol o] } •}Œ‰š]}v ‰Z • v ]š Á}µo Œš ]voÇ }( }v•] Œ o ]vš Œ •š š} •š o]•Z šZ

P v Œ o]šÇ }( šZ •šŒµ šµŒ o ]u‰o] š]}v• Á Z À } • ŒÀ X

Faraday

Discussions

Accepted

Manuscript

(17)

íñ

lv}Áo P u vš•

'X X v X XtX lv}Áo P (]v v ] o •µ‰‰}Œš (Œ}u šZ hšZŒ}µPZ šZ Z 'Œ vš^s/^h >rD^_X

Z ( Œ v •

íX ^XZX&}ŒŒ •šUE šµŒ U îììðUðîôU õíírõíôX

îX WXW µu v•U Xz l]u}À v ^XZX&}ŒŒ •šU:X ‰‰oXWZÇ•XU îììïUõïU ïòõïrïóîïX ïX ^X Œ µvUtXZX^ o v l v DX& Zou vU ÀXD š ŒXU îììõUîíU íðñìríðóîX ðX ,X/•Z]]U<X^µP]Ç u U X/š} v <X^ l]U ÀXD š ŒXU íõõõUííU òìñr=_X

ñX ^X> šš vš U o šŒ}v] •U îìíðUïU íïîX

òX /X, v }ÆU>X XZ} Z(}Œ U X o Œ UDXt ol ŒU:X:XDµ UWX^µoo]À vU^X^ Zµu vvU X&X D }vÀ]oo v dX^X:}v •U:XWZÇ•X Z uX U îìíïUííóU ðõrñóX

óX EX<} ZU^X µZuU:XWXZ U Xs}oou Œ v ZX>X:}Zv•}vUWZÇ•XZ ÀX> ššXU îììñUõñU îïóòìíX ôX DX<Œ‚P ŒU^X, uÁ]U:XD Ç ŒUdXZ] oUtX<}Á o•lÇ v X< ZvU ‰‰oXWZÇ•X> ššXU îììõUõñU

íîïïìíX

õX 'X U,X:µvPUEXW ŒlU:XW ŒlU^X,}vP v tXW ŒlU ‰‰oXWZÇ•X> ššXU îìíîUíììU íôïíìîX íìX X>X, v•}vU:X'µ}UEX<} ZU:X^ ZÁ ŒšÌ v ^X>X Œv • lU:X uX Z uX^} XU îììñUíîóU

íììñôríììòîX

ííX EX µŒ lZu v}À U X&o}Œ]•UdXr Xd• vPU X }u]••}U^X^š ‰ v}ÁU X s]š v <X< ŒvU E šX }uuµvXU îìíîUïU õðìX

íîX X&o}Œ]•U X }u]••} v X s]š U ^ E v}U îìíïUóU ôìñõrôìòñX íïX :XsX ŒšZU'X }•š vš]v] v <X< ŒvUE šµŒ U îììñUðïóU òóíròóõX

íðX Xt l Œo]vU X/ }À]š U X ZÇo Œ l UWX& •• ŒUdX X:µvP v EX oo ÀU Z uX }uuµvXU îìííUðóU õíðòrõíðôX

íñX dXZXhu ZU/X& Œv v Ìrd}ŒŒ vš UDXZµ ÇU&X^ ZµoÌU X>}šÌ UZXZµŒ o]UDXW Œ••}vU: /X W • µ o v < :X&Œ vl UE Á:XWZÇ•XU îìíïUíñU ìôïìðôX

íòX DXEX& Œ PP]UEX:] vPUEX'}vÌ o Ìr> lµvÌ U X> vPv ŒU^X^š ‰ v}ÁU<X< Œv v X Œv µU :XWZÇ•X Z uX U îìíîUííòU îðññôrîðñòñX

íóX dXr Xd• vPUEX µŒ lZu v}À U^X^š ‰ v}Á v <X< ŒvU:XWZÇ•X Z uX U îìííUííñU íìîííríìîíóX

íôX ^X Œi U X^šŒ ]U X }Œ UDX' Œv] U X _ ÌU:XZ} Œ]Pµ Ìr' Œ _ UDX o u_U Xs Ì‹µ Ì W ŒP U&XD Œš_v v ZXD]Œ v U:XWZÇ•XW }v v•XD šš ŒU îìíïUîñU ðôðììóX

íõX WX:X o}Á ÇU^Xs o Œ]U>X XZ} Z(}Œ U X X µv vU X Xt ŒŒUdXr>X> U X s]š U'X }•š vš]v] v XWXt}} Œµ((Uš} ‰µ o]•Z X

îìX <X X, Œu vv v DX Xs v,}À U> ‰ šU îìíðUZšš‰WllÁÁÁX(Z]r

Œo]vXu‰PX l<,•}(šÁ Œ l> ‰ šl]v ÆXZšuo

îíX XE • v WX<o ‰ š lU všX µŒX:XWZÇ•XU îìíîUíìU íôíríôôX îîX XWXt}} Œµ((UWŒ}PX^µŒ(X^ ]XU íõõôUñóU íròìX

îïX XWXt}} Œµ((UZ ‰XWŒ}PXWZÇ•XU îììñUòôU óðïX

îðX X:X&]•Z ŒUZX/šZ]vUZX'X:}v •U'X:X: l•}vU XWXt}} Œµ(( v X X X }Á] U:XWZÇ•XW }v v•XD šš ŒU íõõôUíìU>òîïX

îñX DX XdŒÌZ •l}À•l Ç UsX/XE ( }À v sX'Xz ŒÌZ u•lÇU šX š Eµ oX š d o •U îììíU óóU õóríñõX

îòX DX<}vv}UdX/•Z]] v zX^ ]š}U š ŒÇ•š oo}PŒX^ šX W^šŒµ šX^ ]XU íõóóUïïU óòïróóìX îóX ZXWŒ ZšUZX, µ• Œ v v tX: P Œu vvUW WU îìíñUíóU òñôôròñõòX

îôX ZXWŒ ZšU^X^š}oÌU XD vl oUdXD Ç ŒUtX: P Œu vv v ZX, µ• Œ v UW WU îìíòUíôU ïìñòrïìòðX

îõX tX XD}ŒP vU:XZXs vt Ì Œ v tX:X^š U:X uX Z uX^} XU íõóïUõñU óñíróññX

Faraday

Discussions

Accepted

Manuscript

(18)

íò

ïìX >X'XW š Œ••}v v ^X X< Œo••}vUWZÇ•X^ ŒXU íõóóUíòU ðîñX ïíX <X }ooUWZÇ•XZ ÀX W }v v•XD šš ŒU îììîUòòU íññðîíX

ïîX 'X^X> šZ Œu vUZX X ] ZoUWX< µl •}]v v DX>]v Œ}}•UWZÇ•XZ ÀX W }v v•XD šš ŒU íõõòUñïU íìîñðríìîòìX

ïïX ZX^Z vv}vU š ŒÇ•š oo}PŒX^ šX W&}µv X ŒÇ•š oo}PŒXU íõóòUïîU óñíróòóX ïðX X }v ]U:XWZÇ•X Z uXU íõòðUòôU ððírðñíX

ïñX >X µÇU XD Œ oU<X u v ^XZXd o šU:XWZÇ•XW }v v•XD šš ŒU îìíîUîðU îîîììíX ïòX tX>]µU Xdl š Z vl} v DX^ Z ((o ŒU X Z uXZ •XU îìíðUðóU ïïòõrïïóóX

ïóX yX^š uu ŒU<Xd}v]P}o U X •Z]ŒU X< ( ŒUKX^Z lZ ZU X,µo• µ• ZUDX<]v U'Œ} v X t}ooUW WU îìíìUíîU òððñròðñðX

ïôX XD]o] vUZXW}µr u Œ]P}UZXs]Œµ o v XKŒš_U:XD}oX^šŒµ šX ~dZ } Z uX•U îììðUóìõU õór íìîX

ïõX X^šŒ ]U X }Œ U^X Œi UDX' Œv] U X ] ÌU:XDXZ} Œ]Pµ Ìr' Œ ] UDX o u]U X>X s Ì‹µ Ì W ŒP UZXD]Œ v v &XD Œš]vUZ^ ÀXU îìíòUòU íñìóíríñìóõX

ðìX >XZ}u v ŒU'X, ]u oU:Xr>X Œ •U X' Œo ZU&X^ ZŒ ] ŒUZX>X:}Zv•}vU:X• P vZ P vU^X µZuUEX<} Z v X•}i ŒUWZÇ•XZ ÀX> ššXU îììóUõõU îñòôìíX