Hemos demostrado la posibilidad de generar y detectar en forma selectiva los modos de nanocavidad ac´ustica. Por un lado, queda evidenciada la posibilidad de manipular las propiedades de transducci´on luz-vibraciones de una misma estructura, a partir de la elec- ci´on de la energ´ıa ´optica y su relaci´on con las transiciones electr´onicas de la muestra. Por el otro, sintonizando la energ´ıa ´optica con la transici´on fundamental de la capa espaciadora de la cavidad, es posible generar un espectro dicrom´atico cuyas componentes frecuen- ciales corresponden a dos modos de cavidad. Dado que los intereses de lograr un espectro monocrom´atico son m´ultiples, bastar´ıa filtrar uno de los modos excitados agregando un espejo ac´ustico con su banda de rechazo adaptada a la energ´ıa del modo que se quiere filtrar. Una muestra para tal fin podr´ıa consistir entonces en una sucesi´on nanocavidad - capa intermedia gruesa (algunos µm) - superred de filtrado - substrato. La oscilaci´on que escapar´ıa hacia el substrato ser´ıa en ese caso monocrom´atica.
Hemos encontrado que la intensidad de los modos de cavidad observada experimen- talmente var´ıa en funci´on de la energ´ıa ´optica. Dichas variaciones han sido asociadas con transiciones electr´onicas superiores gracias a la comparaci´on con experimentos de fotolu- miniscencia, fotoluminiscencia de excitaci´on, y c´alculos de los estados electr´onicos.
Hemos analizado los tiempos de decaimiento de los diferentes modos detectados. Los modos de superred escapan r´apidamente hacia el substrato, en intervalos temporales coin- cidentes con los estimados a partir del tama˜no finito de la estructura. Para los modos de cavidad, en cambio, los elevados tiempos de decaimiento manifiestan el efecto de confi- namiento. A su vez, hemos encontrado que el tiempo observado experimentalmente es, en el caso del modo de cavidad de menor energ´ıa, algo superior al esperado por el confi- namiento. Para el modo de mayor energ´ıa, en cambio, el valor experimental es notable- mente inferior. Esto sugiere una explicaci´on basada en decaimientos anarm´onicos o en dispersi´on en las rugosidades de las interfaces. Hemos estimado la vida media (para un fon´on de 0,55 THz) en (300 ± 10) ps.
El hecho de haber observado experimentalmente un tiempo de decaimiento superior al valor dado por el confinamiento en el caso del modo de cavidad de menor energ´ıa suscit´o la hip´otesis de la emisi´on estimulada de fonones de dicho modo desde el modo de cavidad superior. Esta constituye una hip´otesis atractiva, de la que no estamos en condiciones de brindar una demostraci´on contundente. Hemos encontrado, sin embargo, dos datos experimentales adicionales que apuntan en la misma direcci´on: la observaci´on del modo de cavidad de menor energ´ıa en condiciones en las que la simetr´ıa no permite su generaci´on ni su detecci´on, y la ausencia de dicho modo en experimentos de dispersi´on Raman. En estos ´ultimos, la emisi´on estimulada no podr´ıa tener lugar dado que no existe
una elevada poblaci´on de fonones en el estado de partida, la poblaci´on de fonones responde a la distribuci´on t´ermica.
Conclusiones
En el presente trabajo de tesis hemos abordado problemas de inter´es en el ´area de la nanofon´onica. Nos hemos enfocado en cuestiones relacionadas con la generaci´on y la detec- ci´on de fonones ac´usticos longitudinales por pulsos ´opticos ultra-breves en nanoestructuras planares. Particularmente, hemos centrado el inter´es en la manipulaci´on de las respuestas espectrales de generaci´on y de detecci´on, tanto desde el punto de vista del solapamiento entre ambas funciones a partir del dise˜no, como de su alteraci´on en una dada nanoestruc- tura a partir de par´ametros experimentales. Estos dos aspectos han definido dos l´ıneas de trabajo.
En cuanto a la primera, hemos demostrado que es posible recurrir a la separaci´on es- pacial de los procesos de generaci´on y de detecci´on en dos superredes distintas para incre- mentar considerablemente la sensibilidad experimental. Los fonones generados seg´un una cierta respuesta espectral en un extremo de la muestra pueden ser detectados de manera distante en el otro extremo a trav´es de una nanoestructura cuya respuesta est´a especial- mente adaptada al espectro de los fonones que se quiere detectar. La adaptaci´on se ha logrado a partir de la elecci´on del espesor de la celda unidad de la superred de detecci´on. De esta manera, hemos logrado sintonizar espectralmente uno de los picos de alta sensi- bilidad de detecci´on con el pico de m´axima eficiencia de generaci´on de la otra superred. A su vez, el grado de solapamiento entre ambos picos ha sido variado de manera sucesiva gracias a un gradiente de espesores en la superred de detecci´on, de modo de identificar claramente el efecto de una mayor o menor coincidencia.
Se han estudiado dos muestras que difieren principalmente en el espesor de la capa intermedia a lo largo de la cual el pulso de fonones se propaga de una superred a otra. En una de las muestras dicha capa contaba con 1 µm de espesor mientras que en la otra todo un substrato (350 µm) fue empleado como capa intermedia. El delgado espesor de la primer muestra indujo la observaci´on de numerosos efectos adicionales que en cierta forma enmascararon el aspecto cuantitativo de la amplificaci´on debida al solapamiento espectral entre generaci´on y detecci´on. El origen de dichos efectos puede identificarse con la penetraci´on de la luz en la muestra, lo que por un lado gener´o oscilaciones de tipo Fabry-P´erot en la respuesta ´optica, y por otro impidi´o un desacoplamiento total entre las
funciones de generaci´on y de detecci´on. El efecto principal en este sentido fue originado por la penetraci´on de la radiaci´on de detecci´on hasta la superred en la que los fonones son generados, y la reflexi´on de dicho haz en la superficie de la muestra. La interferencia entre el campo de detecci´on incidente y el reflejado introdujo alteraciones en la funci´on de detecci´on que resultaron en una particular sensibilidad de esta ´ultima a la frecuencia del modo generado, independientemente del espesor de la celda unidad de la superred de detecci´on. Estos efectos extr´ınsecos a la idea original han podido ser identificados y comprendidos gracias a la complementariedad de los resultados experimentales con c´alculos num´ericos de la evoluci´on temporal y las componentes espectrales de la se˜nal detectada. Cabe remarcar el alto grado de reproducibilidad de los datos experimentales a partir del c´alculo. El apoyo en el c´alculo permiti´o a su vez extraer un valor cuantitativo del incremento de la se˜nal debido a la optimizaci´on espectral de los procesos de generaci´on y de detecci´on.
La segunda muestra fue concebida de forma de evitar los efectos adicionales observados en la muestra delgada. Para ello se recurri´o a una capa intermedia de mayor espesor, que permiti´o desacoplar completamente los procesos de generaci´on y de detecci´on gracias a la absorci´on total de la luz. De esa forma se logr´o hallar directamente una medida cuantitati- va del efecto de sintonizaci´on espectral entre generaci´on y detecci´on. Experimentalmente se verific´o un incremento considerable de la se˜nal en condici´on de sintonizaci´on respecto de una situaci´on alejada del solapamiento espectral. Estimamos que el incremento es de aproximadamente un factor 50.
En el estudio de ambas muestras se han observado interesantes fen´omenos adicionales. Uno de ellos refiere a la vida media de los fonones. En la evoluci´on temporal de las vibraciones detectadas experimentalmente hemos observado en todos los casos un tiempo de decaimiento en la amplitud del orden de 300 − 800 ps, valor inferior al esperado por el tama˜no finito de las superredes. Hemos verificado que parte de dicho decaimiento se debe a procesos anarm´onicos, puesto que el decaimiento ha resultado sensible a la temperatura. A su vez, una apreciable disminuci´on del tiempo de decaimiento se ha registrado en configuraciones experimentales en las que la generaci´on y la detecci´on se efect´uan del mismo lado de la muestra. Esto sugiere una v´ıa de decaimiento adicional: la interacci´on de los fonones con portadores fotoexcitados por el pulso de pump. En el caso de la muestra m´as delgada, la disminuci´on del tiempo de decaimiento de la configuraci´on en la que la generaci´on y la detecci´on tiene lugar sobre la misma superred respecto de aqu´ella en la que los procesos ocurren en superredes distintas es aproximadamente del 40 %. Para la muestra gruesa la discrepancia alcanza el 95 %. Asignamos este elevado valor a la resonancia de la excitaci´on ´optica con una transici´on interbanda, lo cual incrementar´ıa la densidad de portadores fotoexcitados. Otro dato que apoya la hip´otesis de la dispersi´on de los fonones por los portadores es la observaci´on de un tiempo de vida media inferior en el caso de un modo ac´ustico cuya distribuci´on espacial concentra una fracci´on significativa de la energ´ıa el´astica en la regi´on de mayor densidad de portadores (el modo de centro de zona). Creemos que el estudio de la vida media de los fonones ac´usticos de frecuencias en el rango
El primer paso consistir´ıa en efectuar un estudio sistem´atico del tiempo de decaimiento en funci´on de la potencia del haz de generaci´on.
Otro de los fen´omenos adicionales que ha surgido del an´alisis de los datos experimen- tales, del que ya hemos hecho breve menci´on, es la dependencia de la se˜nal detectada con la cercan´ıa de la energ´ıa ´optica a resonancias electr´onicas. En particular, hemos registrado se˜nales de magnitud inferior a la esperada cuando la energ´ıa ´optica se encuentra en una re- gi´on de resonancia. Este es otro tema de inter´es que amerita una investigaci´on sistem´atica futura. En particular, uno de los desaf´ıos consistir´ıa en individualizar la dependencia de la generaci´on respecto de la energ´ıa ´optica y la dependencia de la detecci´on.
Como ´ultimo comentario respecto de esta l´ınea de trabajo puede mencionarse que el esquema propuesto de generaci´on y detecci´on separadas espacialmente y optimizadas espectralmente resultar´ıa de particular utilidad para el an´alisis de las propiedades de propagaci´on y atenuaci´on de fonones de frecuencias de (sub-)terahertz a lo largo de largas distancias. El estudio y comprensi´on de dichas propiedades en funci´on de la frecuencia ac´ustica y la temperatura es a´un incipiente. Resulta sin embargo esencial para prever la implementaci´on de las vibraciones ac´usticas en aplicaciones futuras.
La segunda l´ınea de trabajo se centr´o en el estudio de las propiedades de transduc- ci´on luz-sonido y sonido-luz de una nanocavidad ac´ustica. Hemos encontrado que dichas propiedades pueden variarse a partir de la elecci´on de la energ´ıa ´optica. Una misma nanoestructura puede actuar ya sea como generador de una distribuci´on extendida de vibraciones (en forma similar a lo que ocurrir´ıa con un transductor de tipo superred), o como generador de modos confinados de nanocavidad en los que la energ´ıa el´astica est´a concentrada en la regi´on del espaciador. Naturalmente, adem´as de la distribuci´on espacial, la respuesta espectral de uno u otro tipo de transductor var´ıa significativamente. En el segundo caso, la nanocavidad ac´ustica act´ua como una fuente cuasi-monocrom´atica de fonones. Un fen´omeno an´alogo ocurre con la detecci´on. Su respuesta espectral puede variarse para detectar preferentemente uno u otro tipo de vibraciones. La versatilidad de las propiedades de transducci´on se basa en el esquema de transiciones electr´onicas de la muestra. Hemos hecho uso del confinamiento cu´antico de los niveles electr´onicos de los pozos cu´anticos que componen la muestra para determinar la respuesta ´opto-el´astica de la muestra. Dado que la capa espaciadora de la cavidad presenta la menor energ´ıa de transici´on entre estados electr´onicos confinados, es posible sintonizar la energ´ıa ´optica a dicha transici´on, lo que permite generar con el pulso de bombeo una tensi´on particular- mente concentrada en la capa espaciadora. Esta tensi´on excita selectivamente los modos de nanocavidad ac´ustica. Hemos hallado que dos de dichos modos son excitados (los dos modos de menor energ´ıa), obteni´endose entonces un espectro dicrom´atico de generaci´on. Para obtener un espectro monocrom´atico bastar´ıa con incluir en la nanoestructura una etapa de filtrado de una de las dos componentes frecuenciales.
en una situaci´on en la que las propiedades de transducci´on de la nanocavidad no lo permitir´ıan (excitaci´on y detecci´on resonante con la transici´on de los pozos cu´anticos de las superredes). El c´alculo num´erico no predice la generaci´on ni la detecci´on de dicho modo en las condiciones mencionadas. La solidez del c´alculo ha quedado demostrada a partir del alto grado de reproducibilidad de los resultados experimentales alcanzado para otras muestras, e incluso para esta misma muestra en diferentes regiones del espectro o condiciones de medici´on. La discrepancia entre c´alculo y experimento sugiere entonces la consideraci´on de un mecanismo adicional de generaci´on coherente del modo de cavidad de menor energ´ıa. Hemos planteado como hip´otesis el decaimiento estimulado del modo de cavidad de mayor energ´ıa hacia el modo de menor energ´ıa. La estimulaci´on estar´ıa dada por el efecto de confinamiento de la cavidad.
Adem´as de la presencia del modo de cavidad de menor energ´ıa en el espectro de la se˜nal experimental, hemos verificado un tiempo de decaimiento algo superior al esperado por el efecto de confinamiento. Por el contrario, para el modo de cavidad de mayor energ´ıa hemos verificado un tiempo considerablemente inferior al dictado por el confinamiento. Este ´ultimo dato podr´ıa explicarse a partir de decaimientos anarm´onicos o de dispersi´on en las rugosidades interfaciales de la nanoestructura. Sin embargo, la observaci´on de un decaimiento m´as lento al esperado en el caso del modo de menor energ´ıa sustenta la hip´otesis sugerida de emisi´on estimulada.
Como evaluaci´on de dicha hip´otesis hemos efectuado experimentos complementarios de dispersi´on Raman. El proceso Raman no permite generar fonones coherentes, por lo cual no resulta esperable contar con una poblaci´on de fonones de nanocavidad en ninguno de los dos modos estudiados. No existe entonces una poblaci´on del modo superior susceptible de decaer al estado inferior, ni una elevada poblaci´on del estado inferior que permitir´ıa estimular el decaimiento. Es por ello que la dispersi´on Raman constituye una herramienta adecuada para evaluar la hip´otesis planteada. En efecto, los resultados experimentales han revelado la ausencia del modo de cavidad de menor energ´ıa en condiciones en las que dicho modo ha sido registrado en ac´ustica de picosegundos (resonancia de la energ´ıa ´optica con la transici´on de los pozos cu´anticos de las superredes). En cambio, en las condiciones en las que el c´alculo predice la observaci´on del modo de menor energ´ıa (resonancia de la energ´ıa ´optica con la transici´on de la capa espaciadora), el mismo ha sido observado en el experimento de dispersi´on Raman. Estos resultados apoyan por lo tanto la hip´otesis de emisi´on estimulada.
Cabe remarcar que los motivos que inhiben en el c´alculo la generaci´on y detecci´on del modo de cavidad de menor energ´ıa est´an directamente relacionados con cuestiones de simetr´ıa. La simetr´ıa del modo no permite el acoplamiento con la luz ni en el proceso de generaci´on ni en el de detecci´on. Es cierto que el tama˜no finito de la muestra relaja parcialmente las reglas de selecci´on, por lo que tal vez podr´ıa pensarse en justificar la observaci´on experimental a partir de la ruptura de simetr´ıa. No obstante, si ese fuera el caso, se esperar´ıa que el modo hubiese resultado tambi´en observable en dispersi´on Raman,
entonces pensar en un eficiente mecanismo de generaci´on que facilitar´ıa su observaci´on incluso en condiciones desfavorables desde el punto de vista de la simetr´ıa.
Si bien la emisi´on estimulada de fonones de cavidad resulta una hip´otesis atractiva y novedosa, s´olo hemos presentado en el presente trabajo algunos indicios que apuntan en esa direcci´on. Es necesario efectuar experimentos que permitan corroborarla o descartarla. Un posible comienzo consistir´ıa en estudiar la evoluci´on de los fen´omenos observados en funci´on de la temperatura y de la potencia ´optica.
Interfer´ometro de Sagnac
La Fig. A.1 muestra el esquema de detecci´on con un interfer´ometro de Sagnac. El haz de probe, luego de recorrer la l´ınea de retardo, incide con amplitud E0 y polarizaci´on s sobre un cubo separatriz sensible a la polarizaci´on (CSP) que refleja la polarizaci´on s
y transmite la polarizaci´on p. El haz se refleja en el cubo y se dirige hacia un segundo cubo separatriz est´andar (CS). A partir de este punto se dividen los dos brazos del inter- fer´ometro. El 50 % de la energ´ıa se refleja en el cubo, atraviesa una l´amina de media onda que rota su polarizaci´on a p, e incide sobre la muestra. Luego de la reflexi´on en ´esta, el haz recorre una celda de Pockels y vuelve a encontrar el cubo separatriz est´andar, el cual env´ıa parte del haz al detector B y parte al cubo separatriz sensible a la polarizaci´on. Como el haz trae ahora polarizaci´on p, es capaz de atravesar el cubo e incidir luego so- bre el dectector A. El otro brazo del interfer´ometro parte del cubo separatriz est´andar transmiti´endose a trav´es del mismo. Recorre la celda de Pockels y luego incide sobre la muestra (con polarizaci´on s). Posteriormente a la reflexi´on, atraviesa la l´amina de media onda cambiando su polarizaci´on a p. Al llegar al cubo separatriz est´andar sigue el mismo trazado que describimos para el primer brazo del interfer´ometro, incidiendo el 50 % de la energ´ıa sobre el detector A y el otro 50 % sobre el B.
El interfer´ometro de Sagnac tiene la propiedad que los dos brazos atraviesan el mismo camino ´optico, a menos de tres diferencias. La primera, el cubo separatriz est´andar, si bien refleja y transimte el 50 % de la energ´ıa, puede en principio introducir fases diferentes al campo reflejado y al transmitido. La segunda diferencia, la reflectividad de la muestra afecta en rigor de manera diferente a uno y otro brazo, ya que el primero incide con polarizaci´on p, mientras que el segundo lo hace con polarizaci´on s. La tercera diferencia consiste en que la celda de Pockels es un dispositivo que permite introducir un desfasaje