Bragg Laue X ray diffraction by lateral crystals

HIGH PURITY MATERIALS RAS

A.V. SHUBNIKOV INSTITUTE OF CRYSTALLOGRAPHY RAS

M.V. LOMONOSOV MOSCOW STATE UNIVERSITY

PETERSBURG STATE UNIVERSITY OF ECONOMICS

(NOVGOROD BRANCH)

Supported by Russian Foundation for Basic Research (7 seminar),

ОАО

«

ОКБ

-

Планета

»

и

Филиал

ОАО

«

НПК

»

СПП

» (Veliky Novgorod)

MODERN METHODS

OF DIFFRACTION DATA ANALYSIS

AND ACTUAL PROBLEMS OF X-RAY OPTICS

Materials

of the 7

International Scientific Seminar and

of the 5 International Scientific School-Seminar

24 – 29 August 2015

БРЭГГ

-

ЛАУЭ

ДИФРАКЦИЯ

РЕНТГЕНОВСКИХ

ЛУЧЕЙ

В

ЛАТЕРАЛЬНОМ

КРИСТАЛЛЕ

В

.

И

.

Пунегов

1

,

С

.

И

.

Колосов

1

,

К

.

М

.

Павлов

2

1

КомиНаучныйЦентрУрОРАН, 167982, Сыктывкар, Россия

2

School of Science and Technology, University of New England, NSW 2351, Australia

e-mail: [email protected]

The angular distribution of X-ray scattering in the crystal having rectangular cross section is studied. It is shown that mixed X-ray Bragg-Laue fields is formed in the lateral crystal space. The simulations of rocking curves and reciprocal space maps are performed

Развитие нано- и оптоэлектроники вызвало интерескдифракциирентгеновских лучейналате

-ральных структурах [1]. Разныеметоды динамиче

-ской дифракции в рамках уравнений Такаги [2]

использованы для вычисления кривых дифракци

-онного отражения (КДО) от кристаллов прямо

-угольного сечения [3-6]. Кинематическая теория применяласьдляописаниядифракциивкристаллах произвольногопоперечногосечения [7,8].

Предложенные методы описания динамиче

-скойдифракциивлатеральномкристалленаосно

-ве дифференциальных уравнений [3-6] являются трудоемкими, требуютбольшихвременныхзатрат в процессе вычисленийи малопригодны для рас

-четов карт распределения интенсивности рассея

-ния в обратном пространстве (Reciprocal Space Maps (RSM)). Цельданной работысостоит в раз

-работкеподхода Дарвинадля исследованиядина

-мической Брэгг-Лауэ дифракции рентгеновских лучей в латеральных кристаллах. Отметим, что в

[9] полученавычислительнаяформулатолько для отраженной волны. Поскольку рассматриваемая задача относится к случаю Брэгг - Лауэ дифрак

-ции (рис.1), то необходимо эту формулу допол

-нить решением для проходящего рентгеновского пучка.

Рис.1. СхематическоеизображениеБрэгг-Лауэ дифракциивкристаллепрямоугольногосечения.

Рассмотрим симметричную Брэгга - Лауэ в кристалле шириной Lx и толщиной Lz. Выберем

систему координат, в которой ось x направлена вдоль входной поверхности кристалла, ось z -

вглубь кристалла. Леваягранькристалла, накото

-рую падает рентгеновская волна под углом θ_{1 к}

оси х_{, проходитчерез началокоординат. Нанесем}

на атомные плоскости вдоль оси x разностную сеткус узлами

x

m

=

m

∆

x

, в которых рентгенов -ская волна частично отражается и частично про

-ходиткследующейплоскости [9].

Рис.2. Схематическоеизображениединамической дифракциивлатеральномкристалле

Пусть m n

T

- значениеамплитудыпроходящей волны (рис.2) непосредственнов узле (m;n), m

n

S -

соответствующее значение амплитуды отражен

-нойволнывэтомжеузле. Сучетомдинамическо

-го рассеяния для отраженных S и проходящих T

волн можно записать следующие рекуррентные соотношения:

1 1 1 1

− −

+ = +

m n m n m

n aT bS

T ,

1 1 2 1 1

− + − + +

= m

n m n m

n aS bT

S , (1)

гдевобщепринятыхобозначениях [9]

) exp( ) 1

( iq0 i l

a= −

ϕ

, b₁=−iqexp(i

ϕ

_l),

) exp(

2 iq i l

b =−

ϕ

, ϕl =2πd/(λsinθB)

.

Коэффициенты, описывающие симметричное от

-ражение и прохождение одной атомной плоско

-стью в рекуррентных соотношениях Дарвина за

-пишутся как q0=

π

d

χ

0/(

λ

sin

θ

B), )

sin

/( _B

h

d

q=

π

χ

λ

θ

,

q

=

π

d

χ

−h

/(

λ

sin

θ

B

)

, где θB

- уголБрэгга, d – межплоскостноерасстояние, χ_g, (g=0,h,−h) – Фурье-коэффициентыполяризуемо

-сти.

Числоузлов решеткивдольосейxиz , соот

-ветственноравноеMxиNz ,определяетсяразмера

Lz= Nz,··d. Граничныеусловияналевойбоковойи

верхней поверхности латерально ограниченной структурызапишетсякак:

) exp( , 0 n in z n i

T =

ϕ

, ϕ_zn_,in=(2π/λ)ndsinθ₁,

0 exp( , ) m

in x m

i

T = ϕ ,

ϕ

_xm_,in=(2

π

/

λ

)m∆xcos

θ

₁.

Длярентгеновского пучка, выходящего из ла

-терально ограниченного кристалла под углом θ_2,

необходимо учитывать возникающую разность фаз между волнами в конкретных узлах разност

-ной сетки. Длярентгеновской волны, выходящей изнижнейграницыкристаллафазовыйкоэффици

-ент (ФК) равен

] sin cos [ ) / 2

( _{2 2}

, π λ θ θ

ϕm _z

T

x = m∆x +N .

Дляволны, выходящейчерез правуюбоковую граньвнаправлениипрохождения, ФКимеетвид

] cos sin [ ) / 2

( 2 2

, π λ θ θ

ϕ nd Mx x

n T

z = + ∆ .

Соответственно, для отраженной волны, выходя

-щей под углом θ_{2 через входную (верхнюю) по}

-верхностькристалла, ФКзапишетсякак

2 , (2π/λ) cosθ

ϕm m x

S

x =− ∆ .

Наконец, для дифракционной рентгеновскойвол

-ны, выходящейчерезправуюгранькристалла, для ФКполучаем ] cos sin [ ) / 2

( _{2 2}

,

π

λ

θ

θ

ϕ

_zn_S = nd −M_x∆x .

Поскольку врассматриваемой геометриидифрак

-ционнаяволнавыходитизверхнейиправойбоко

-вой грани кристалла, граничные условия для от

-раженнойволныSзапишутсякак 0 ₌0

n

S налевой грани кристалла, m =0

Nz

S нанижней границе кри

-сталла. Такимобразом, вотличиеотплоскопарал

-лельного кристалла, для которогодифракционная задача требует всего два граничных условия, в нашемрассмотрениитакихусловийчетыре.

Амплитудный коэффициент пропускания

) , (q_x q_z

T иотражения S(qx,qz) рентгеновскойвол

-ны от кристалла прямоугольного сечения нахо

-дится суммированием рентгеновских волн с уче

-томприведенныхвышеФК:

) exp( ) exp( ) , ( _, 1 , 0 0 n T z N n M n m T x M m m z

x q T i T i

q T z x x ϕ ϕ

∑

∑

= = +

= (2)

) exp( ) exp( ) , ( , 1 , 0 0 n S z N n M n m S x M m m z

x q S i S i

q S z x x ϕ ϕ

∑

∑

= = +

= (3)

Всоотношениях (2) и (3) первыеслагаемыевпра

-вой части описывают амплитуды волн, относя

-щиеся дифракции по Брэггу, вторые слагаемые определяют выход рентгеновских пучков из пра

-войграни кристалла, темсамымотносятсяк слу

-чаюЛауэ.

Врасчетахуглы

θ

_1,2 ввыраженияхдляфазо

-вых коэффициентов задавались через малые от

-клонения ∆

θ

_1,2 отточногоусловияБрэггападаю

-щего и отраженного (проходящего) пучка, соот

-ветственно [9]. Отклонение вектора дифракции

k k

Q= ′− отконцавектораобратной решетки

h

задаетсявектором _q. Проекции q_xи q_zэтоговек

-торасвязанысугловымипараметрами ∆θ_1,2 соот

-ношениями:

) (

sinθ ∆θ1−∆θ2

= _B

x k

q , qz=−kcosθB(∆θ₁+∆θ₂).

Вслучаеодномернойдифракциисуществуют аналитические решения для Брэгг- и Лауэ ди

-фракции. Амплитудныекоэффициентыотражения

(АКО) ( )( z) B

q

S∞ и прохождения (АКП) ( )

) ( z B q T_∞

брэгговскойдифракцииимеютвид

Q L

i a

q

S_∞(B)( _z)= _h(B) (exp(

ξ

(B) _z)−1)/ , (4)

) / )( ] [ exp( )

( 1( ) ( )

) ( 0 ) ( Q L a i q

T_∞B _z = B +ξ B _z ξ B , (5)

где ( ) 2 4 ( ) (B) h B h z

B _{q a a}

−

− =

ξ

1(,2) ( ( ))/2

B z

B _q

ξ

ξ

= − ± ,

) ( 2 ) ( ) (

1 exp( )

B z B

B _{i L}

Q=

ξ

ξ

−

ξ

, /( ( ))

0 , , ) ( , B h h h B h h C

a − = πχ − λγ

,

B B

h θ

γ( ) sin

0

, = .

Аналогично, дляЛауэгеометрииимеем

) / ] sin[ ) ] 2 / [ exp( 2 ) ( ) ( ) ( ) ( 0 ) ( ) ( L z L z x L L h x L L L q a i ia q S

ξ

ξ

× + = ∞

, (6)

) / ] sin[ ] )(cos[ ] 2 / [ exp( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( 0 ) ( L z L x z L z x L x L L iq L L q a i q T ξ ξ ξ + + =

∞ _{, (7)}

где ( ) 2 ( ) ( )

4 L h L h x L a a

q + ₋

=

ξ

, , /( (,0))

) ( , L h h h L h h C

a − = πχ − λγ ,

B L

h

θ

γ

(_,0)

=

cos

.

Рис.3. КДО (a) иКДП (b) Брэгг - дифракциина кристаллахширинойLx =5µm (#1) иLx =∞ (#2)

Численное моделирование кривых дифрак

-ционного отражения (КДО), кривых дифракцион

-ного прохождения (КДП) и карт распределения интенсивности рассеяния проводилось на основе решений (2) и (3) сиспользованиемрекуррентных соотношений (1), а также решений дляклассиче

-ветствующих (111) отражению CuKα1 излучения

от монокристалла кремния. Для этой геометрии угол Брэгга равен 14.22 угл. градуса. Длина пер

-вичной экстинкции для амплитуды отраженной волны в геометрии Брэгга составляет 1.509 µ m.

Период маятниковых биенийдляслучаяЛауэ ра

-вен 18.7 µm.

На всехрисунках срасчетными КДОкривая

#1 относится к вычислениям по рекуррентным соотношениям (2) и (3), кривая #2, соответствен

-но, квычислениям сприменением аналитических формул (4)-(7). Максимумы кривых дифракцион

-ного отражения во всех расчетах нормировались на результаты, полученные для одномерных ре

-шений (4)-(7).

Рис.4. КДО (a) иКДП (b) Брэгг - дифракциина кристаллахширинойLx =20µ m (#1) иLx =∞ (#2)

Сначала рассмотрим случай, когда преиму

-щественно реализуется дифракция в геометрии Брэгга, влияние Лауэ дифракции можно считать своеобразным возмущением. Для расчетов выбе

-ремкристалл толщинойLz= 3 µm, вдва разапре

-восходящей длину первичной экстинкции. Про

-анализируем результаты вычислений для относи

-тельно «узкого» (Lx =5µm) и «широкого» (Lx

=20µm) кристаллов.

Нарис.3. представленыКДО (рис.3a), атакже кривые прохождения (рис.3b) кристалла шириной

Lx =5µm илатеральнонеограниченногокристалла.

Не смотрянато, чтотолщиныкристалловLzоди

-наковы, результаты вычислений существенно от

-личаются. ОднаковслучаекристаллаширинойLx

=20µm эти отличия уже незначительны (рис.4) и преимущественно вызваны оттоком интенсивно

-стейрентгеновскихполейвЛауэнаправлении.

На рис.5 показаны RSM вблизи узла обрат

-ной решетки (111) для «узкого» (Lx =5µ m) и «ши

-рокого» (Lx =20µ m) кристаллов. В обоих случаях

толщина кристалла Lz= 3 µm, однако, для «узко

-го» кристалла дифракционная картина близка к кинематическому рассеянию (рис.5a), в то время как в «широком» кристалле имеет место динами

-ческая дифракция (рис.5b). Как в вертикальном,

такивлатеральномнаправленияхна RSM наблю

-даются осцилляции интенсивностирассеяния, пе

-риодкоторыхсвязансразмерамикристалла.

Рис.5. Расчетные RSM Брэгг - дифракциидля

«узкого» (Lx =5µ m) (a) и «широкого» (Lx =20µ m)

(b) кристаллов. ТолщинакристаллаLz= 3 µ m.

Рис.6. КДО (a) иКДП (b) Лауэ - дифракциивкри

-сталлахвысотойLz= 13 µ m(#1) иLz =∞ (#2). Тол

Для анализа Лауэ дифракции выбраны кри

-сталлы ширинойLx =18.7µm, которая совпадаетс

периодом маятниковых биений. Вертикальный размер кристалламалойвысоты составлялLz= 13

µ m, «высокого» Lz= 63 µ m.

Рис.7. КДО (a) иКДП (b) Лауэ - дифракциивкри

-сталлахвысотойLz= 63 µ m(#1) иLz =∞ (#2). Тол

-щинакристаллаLx =18.7µm.

Рис.8. Расчетные RSM Лауэ - дифракциидля кристаллов высотойLz= 13µ m (a) иLz= 63µ m (b).

ТолщиныкристалловLx =18.7µ m.

Расчеты КДО, КДП и RSM Лауэ – дифракции продемонстрированынарис.6-8.

На рис.9 показаны контуры равнойинтенсив

-ностирентгеновскихполейвнутриобъемакристал

-лапризначенияхуглов ∆θ1=0(qz=0) и ∆θ1=−5′′(qz

=2 µm-1) в режиме θ-2θ _{сканирования. Углы}

0

1=

∆θ (точка 1) и ∆θ1=−5′′ (точка 2) соответст

-вуют минимальному и максимальному значению интенсивности на кривой Дарвина с учетом пре

-ломления. В точке 2 (рис.9b,d) выполняются усло

-вия для Брэгг - дифракции, поэтому наблюдается максимальноезначениеотраженнойинтенсивности в верхней приповерхностной области кристалла

(рис.9b). Максимальное значение проходящей

интенсивности слева и сверху кристалла вызвано направлением падающей рентгеновской волны,

котораяпомерепродвижениявкристаллеперебра

-сывается в дифракционныйпучок из-запервичной экстинкции. В точке 1 (рис.9a,c) рентгеновское полевнедифракциипоБрэггу, однаковыполняют

-ся условия дифракции по Лауэ. Поэтому хорошо наблюдаются «искаженные» маятниковые биения внутри кристалла в виде эллипсоидальных конту

-ровравнойинтенсивности.

Рис.9. Контурыравной интенсивности рентге

-новских полей внутри объема кристалла (Lx

=37µm, Lz= 3 µ m) внаправленииотраженияR (a,b)

и прохождения T (c,d) при значениях углов

0

1=

∆θ (a,c) и ∆θ1=5′′(b,d) в режиме θ-2θ скани

-рования

Работа выполнена при частичной финансовой поддержке РФФИ (проект № 13-02-00272-а) и программы фундаментальных исследований УрО РАН.

[1] Lee K. et al., J. Appl. Phys. 100, 051615 (2006)

[2] Takagi S.,Acta Cryst., 15,1311 (1962) [3] Olekhnovich N.M., Olekhnovich A.I., Acta Cryst. A, 34, 321 (1978)

[4] Thorkildsen G., Larsen H.B., Acta Cryst. A, 55, 840 (1999)

[5] Колосов С.И., Пунегов В.И., Кристалло

-графия, 50, 401 (2005)

[6] Yan H., Li L., Phys. Rev. B, 89, 014104 (2014)

[7] Пунегов В.И., Колосов С.И., Кристалло

-графия, 52, 215( 2007)

[8] ПунеговВ.И. идр., ПисьмавЖТФ, 33(3), 64 (2007)

[9] Punegov V.I. et al., Acta Cryst. A, 70, 64 (2014).